1923年,省立一中畢業後,楊應華為反對包辦婚姻,衝破封建家庭束縛,在親友幫助下湊得30塊銀元,於1924年春毅然離家出走。到上海後,他節衣縮食,邊溫習功課;邊撰文助讀。1925年,以優異成績考入北京大學,同年冬,參加雲南旅京學生的進步組織“新滇社”,並加入中國共產黨,後在北京學生聯合會從事黨的地下工作。
1927年“四一二”反革命政變後,北京地下黨遭到嚴重破壞,楊應華、楊青田等“新滇社”成員被迫轉移上海,與組織失去聯繫。但他們互相砥礪,甘苦與共,堅持革命活動。應華長期失業,僅以稿費維持生活。他深入工廠、社會調查,在《中華日報》等報刊上撰文痛斥帝國主義侵華罪行,揭露國民黨政府賣國投降行徑,在白色恐怖和貧病交加的情況下頑強戰鬥。
1932年10月4日,因肺結核、胃潰瘍並發,病故於上海愚園路住所。“新滇社”成一員傅誠之出面募捐,將其遺體安葬於虹橋路口雲南墓地,年僅32歲。
楊應華生前寫下兩本筆記,大部分今已散失,部分為其子楊光俊(現為雲南大學校長)珍藏。《日記》記錄了“一二八”松護抗戰情況,尖銳抨擊蔣介石不抵抗主義,熱情讚揚十九路軍奮起抗戰的英勇精神,怒斥帝國主義列強狼狽為奸,妄圖滅亡中國的陰謀。同時記錄了作者典衣當物,無米斷炊的生活窘況。這是作者準備完成的《“一二八”松滬抗戰史實紀要》一書所收集的資料。