唐德宗貞元初年,李泌任陝虢觀察水陸運使,李素就在李泌手下工作,後來升遷為京兆鄂尉,主管萬年簿。唐憲宗元和初年,衢州發生饑荒,李素任衢州刺史,後又遷蘇州。元和二年,鹽鐵轉運使李翁謀反,各州刺史都束手無策,不敢同李鏑交鋒。李素帶領左右兵將,同賊將姚志安在州門大戰。李素戰敗後,嚴裝端立,大聲批駁姚志安等人的謀反之罪。賊兵將等都不敢上前,不敢用兵器脅迫。李素被鐐銬鎖住後,綁在船舷上。賊兵北上,還沒有到達京師的時候,就被官軍打敗。李素也得到解救。他被百姓抱扶住,受到迎接,唐憲宗還派貴人攜帶紫衣和金魚賞賜給李素。元和五年,李素任河南少尹,行大尹的權力,每年減免百姓賦稅五十萬,還請求朝廷緣征賦稅一個月。皇帝明白李素體察民生的用意,就下詔書令天下賦稅都緣征一個月。李素處理事務,毫不張揚,卻常常名揚天下。
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