民國九年至民國二十六年的十餘年間,高曾任連長、參謀科長、河北軍事政治學校少校大隊長、國民討逆軍第九軍中校參謀、第四師上校軍官連連長、參謀本部上校參謀、軍委會北平分會參謀團上校參謀、新疆宣慰使署上校參謀。抗日戰爭初,班禪到(南)京,高長柱奉蔣介石命令率一個旅護送班禪回藏,被委任為特派護送班禪回藏專使行署的少將參軍、蒙藏委員會調查室主任代藏事處長及行政院派駐西藏參議、西北調查國防專員等職,後又派駐蒙古任特使。民國二十九年高長柱被分至大別山區立煌(金寨)縣任安徽省黨政軍幹部人員訓練班副教育長、兵役班主任。民國三十年任安徽省軍管區少將參謀長,不久升中將。後又任豫鄂蘇魯邊區司令部中將高級參議、軍委會中將參議。民國三十一年任安徽軍管區特別黨部書記長,為當時的安徽省主席李品仙手下的“五虎上將”之一。民國三十二年與李品仙反目,投靠蔣介石嫡系湯恩伯,在淮北臨泉任陸軍第十八補訓處處長,陸軍暫編獨立第五旅旅長。民國三十五年任國防部中將部員、高級參議。民國三十六年任蒙藏委員會委員,安徽省旅京同鄉會幹事長(安徽人組織的倒桂系李品仙的組織)。8月4日全椒縣競選國大代表,散發“敬告全縣各界書”,勒索地方錢米以收買選票。解放前夕,又夥同陳祖禹等人將全椒地方公米數千石運往南京出售瓜分。1949年10月以後,大陸相繼解放,高長柱由廣州逃往香港。1950年在港建立蘇浙皖魯邊區軍政督導公署特務組織,網羅逃亡軍官,不斷向大陸派遣特務,自任主任。1951年至台灣任蔣記國防部中將部員及行政院設計委員等職,現已去世。
高在大陸期間,曾因精通日語和蒙語,又多年從事軍政事務和邊疆事務,有所著述。其軍政方面的著述有《最新戰術原則圖表解》、《中國戰後國防論》、《中國戰後國都論》等八種;邊疆事務方面的著述有《邊疆問題集》、《中國邊疆志》、《戰後邊疆建設》等八種。高還曾擔任過民族雜誌《邊鐸月刊》社副社長兼漢文總編輯。
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