1939年8月,陶采神隨軍編入魯蘇皖邊區游擊總指揮部二縱五支隊四大隊,任三中隊政訓員。1939年底,陶采神秘密加入中國共產黨。1940年2月,擔任中共四大隊分總支委員。
1940年6月,在李長江進攻新四軍駐地郭村,四大隊被嚴密監視的危急關頭,陶采神第一個發言,主張暴動。親率二中隊立即投入郭村保衛戰,殲滅了敵人重機槍連。戰後,任新四軍挺縱五團二連指導員。同年11月,新四軍東進中任二營教導員,屢建戰功。
1942年5月,陶采神調任海啟警衛團二營教導員,10月,任東南警衛團獨立營教導員,不久,又任東南警衛團黨總支書記。
1943年6月,陶采神被派往形勢十分嚴峻的啟西區,出任啟西區區委書記兼區大隊政委。
為了打開啟西路南地區局面,陶采神親率區隊,到路南開展工作,著手整頓各鄉黨組織。經過一段時間的努力,路南民眾性的武裝鬥爭和鋤奸鬥爭轟轟烈烈地開展了起來。7月初,全區掀起了反封鎖反保甲鬥爭的熱潮。7月3日晚,陶采神和區委領導組織了全區範圍的行動,將三和港到合豐鎮的竹籬笆一夜之間拆得支離破碎,打破了敵人苦心經營的封鎖線。8月17日,陶采神又發動民眾開展反偽化示威行動,將全區敵人釘的門戶牌全部銷毀。他還以長期做思想政治工作的經驗,舉行“夜夜居民座談會”,每到一個地方,他就召集民眾座談,啟發教育民眾,鼓勵民眾起來鬥爭。經過兩個多月的努力,啟西被動的局面得以扭轉。
1944年春天,啟西區形勢好轉,陶采神因病情嚴重,被調往東台分區醫院治療。10月,組織上任命他為醫院的政委,邊養病邊工作。這時,陶采神的病情有了好轉,他堅決要求出院工作。11月,他出任東台獨立團政治處主任,參與領導東台的武裝鬥爭。1945年10月以後,任中共東台縣委委員,他以極大的熱忱,全身心地投入了抗戰勝利後的各項工作。1946年初,終因勞累過度,舊病復發,2月,又調回後方醫院任政委。
1946年6月,國民黨反動派向蘇中解放區大舉進犯,後方醫院奉令撤退。陶采神不顧重病,在全院上下反覆動員,做細緻的思想工作,組織運輸工具,指揮轉移,將全體傷病員安全地轉移到魯南,而他自己終因吐血不止,累死在崗位上,走完了他31年光輝而又短暫的人生旅程。
解放後,匯龍鎮人民政府將陶采神烈士家所在的街,命名為彩臣街。
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