雍正五年 (1727年),詔舉孝友端方,詹彬以地方官的推薦入選,授貴州鎮遠(今貴州鎮遠)知縣,署印江縣事。江是漢苗雜處地區,經常有民族糾紛。詹彬被命督管軍務。他對苗民開誠相待,得到苗民的信任,而民族糾紛也就得到了緩解。不久,詹彬調思南府(府治在今貴州思南縣)安化縣。思南知府有寵吏,十分驕橫。因向苗民勒索規例,幾乎把苗民激變。詹彬依法杖責了這個人,並對知府說:“現在才安定下來,難道讓一個好吏壞了事嗎?”知府無可奈何,只得聽任詹彬處置。縣中有一富豪欲霸一民女為妾,遭到了民女的拒絕。這個富豪原來即與民女之母有奸,謀殺了民女的丈夫而民女本人並不知道。案發後,詹彬按照清律對民女之母及富豪判罪。知府卻想誣陷民女謀殺親夫,以取媚富豪,並指責詹彬故意放縱罪人。詹彬說:“官可不做,殺人以媚人,我不為也。”在詹彬的堅持下,這個民女得到了應有的待遇。
詹彬在安化任滿後,升任大定府(今貴州大方縣)通制,署黎平府(今貴州黎平)知府,湖北歸州(今湖北歸州)知州,山東武定府(今山東惠民縣)同知等職,所到之處,一郡肅然。
詹彬七十歲時告歸故里,與老友六七人相伴結社,遊覽賦詩,著有《黔中吟》、《歸田詩稿》,今未見。
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