1925年秋，詹以賢同吳煥先一起從武漢返回家鄉。他們脫下學生裝，腳穿草鞋，身著舊長衫，走鄉串戶，和貧苦農民打成一片，利用唱歌、演文明戲等形式，公開宣傳革命道理，痛斥地主軍閥喪權辱國，剝削人民的滔天罪行，號召勞苦大眾組織起來，打到帝國主義，推翻地主軍閥的黑暗統治。不久，經吳煥先介紹，詹以賢光榮地加入了中國共產黨。從此，他全心全意地把自己獻給了勞苦大眾的解放事業。
1926年7月，新縣第一個黨支部在箭廠河四角曹門建立，詹以賢任武裝委員。不久，又任紫雲區委委員。8月，箭廠河地區的農民協會如雨後春筍，紛紛成立，詹以賢任詹灣農協主席。他帶領民眾打土豪，分田地，使詹灣一帶的革命鬥爭開展得紅紅火火。
1926年年關將近，貧苦農民又為“過年”而發愁。詹以賢同吳煥先決定領導鄉親們向當地富豪“武裝借糧”，以度年關。他帶領詹灣數十名手持漁叉、鋤頭的農協會員和100多名挑著籮筐、扛著布袋的窮苦百姓，從吳惠存、詹道坤等幾戶地主家裡“借”出了百餘擔稻穀，以及許多臘肉和豬油等食物，廣大貧苦農民第一次過了個豐盛年。首戰告捷，也使廣大農民看見了農民協會的力量，極大地鼓舞了他們的革命熱情。
但是，這次“武裝借糧”運動也引起了土豪劣紳的恐慌不安和極端仇視。他們勾結土匪武裝和當地民團，殺害了許多農協會員。為了反擊地主階級的反撲和進攻，詹以賢和吳煥先、吳先籌等利用舊紅學的形式，先後辦起了三堂革命紅學。詹以賢是三堂紅學的負責人之一和詹灣紅學的“學長”。三堂紅學辦起後，發展很快，不久，紅學會員就達到190餘人，成為鄂豫邊區的第一支革命武裝。它向封建地主和一切反動勢力發起了猛烈衝擊，在箭廠河地區掀起了鬥爭土豪劣紳的革命高潮。
1927年3月，詹以賢和吳煥先、王鑑一起，率領紅學會員，逮捕了大地主、反動的長水會會長吳惠存，將他帶到吳氏祠堂，召開公審大會，列舉吳惠存的罪狀後，將其押送黃安縣城。上千名農協會員配合革命紅學押送。路經王錫九村時，聽說吳惠存的親信和爪牙正策動反動武裝準備搶人，為防止意外，將吳惠存就地處決。接著，詹以賢、吳煥先等率領革命紅學和農協會員先後鎮壓了高玉皆、詹道坤、李益山、雷三元、方思焰等十幾個土豪劣紳、流氓地痞和作惡多端的狗腿子。
當時，在鄂豫交界的新縣南部石崗廟，反動的湖北軍閥為壟斷食鹽市場，禁止北鹽南運，在此設立了“緝私營鹽卡”，駐官兵一個班，卡兵們手持鋼槍，以盤查私鹽為名，恣意敲詐勒索，搜刮過往行人，周圍百姓恨之入骨，紛紛要求消滅它。3月下旬的一天凌晨，詹以賢、吳煥先、石生才帶領30名精悍的紅學隊員和300名武裝農民，突然包圍了鹽卡，摸掉哨兵後，翻牆而入，卡兵們尚在夢中即當了俘虜，不費一槍一彈，繳獲鋼槍八支，徹底搗毀了“緝私營鹽卡”。
鎮壓吳惠存和剷除“緝私營鹽卡”的訊息一經傳出，將周圍幾個縣的農民運動迅速推向高潮，一時，黃麻一帶的反動分子魂飛膽喪，紛紛逃往縣城。
農民運動日益高漲，使地主豪紳怕得要死，恨得要命。逃亡到光山的土豪劣紳和光山的大地主相互勾結，狼狽為奸，公開地使用暴力對農民武裝進行了血腥的反撲。反動紅槍會不斷地向箭河、田鋪、泗店一帶騷擾侵犯，燒殺奸擄。詹以賢和黨組織的其他領導人一起，組織農民武裝，對敵人的進攻進行了英勇的還擊。1927年5月，光山縣橋南八保反動頭子陳日輝帶著1萬多人的反動槍會，向箭廠河3000多人的農民武裝撲來。詹以賢迅速組織農民武裝搶占了交通要隘木城寨。戰鬥開始後，守寨農民武裝見匪徒個個裸胸袒肩，手舉大刀，口念“打不進、殺不進，觀音菩薩救我命”，來勢洶洶，氣焰囂張，不免有些怯陣。詹以賢大聲喊道：“不要怕、打！”他指揮農民武裝用石灰罐、手榴彈、土炮、鳥銃等武器同敵人正面拼殺，吳煥先帶領五六十人插入敵後，打得敵人首尾難顧，與敵血戰七天七夜。最後，黨組織動員了三萬多農民配合作戰，武裝農民向敵人發起反攻，一直打到陳日輝的老巢，給橋南八保的槍會一次沉重的打擊，使之一蹶不振。
1927年7月，轟轟烈烈的大革命失敗了。8月，為了加強對農民武裝的領導，統一籌劃各區域的軍事鬥爭，黃麻兩縣先後成立了防務委員會，詹以賢擔任了黃安縣防務委員會委員和紫雲區防務委員會的負責人。
1927年11月，中共鄂東特委決定在黃安縣城發動起義，武裝奪取政權。接到通知後，詹以賢非常興奮，他同吳煥先一起，不分晝夜，訓練在大革命時期已經大顯神威的三堂紅學學友為骨幹的農民自衛軍。同時，他們利用懲罰土豪劣紳所得的銀元，建造了12座烘爐，晝夜不停地趕製撇把槍、大刀、長矛等武器，積極做好武裝奪取黃安城的暴動準備。
11月4日，著名的黃麻起義開始了，詹以賢、吳煥先率領的箭河革命紅學和義勇隊1000餘人是攻城的主力，擔任攻打北門的任務。詹以賢帶領攻城突擊隊率先攻入北門後，直搗縣府衙門，活捉了偽縣長賀守忠，奪取了偽警署。隨後，他們打開監獄，釋放被捕百姓。當旭日東升時，紅旗第一次插上了古老的黃安城頭，起義勝利了。
11月18日，黃安蘇維埃政府和工農革命軍鄂東軍宣告成立。詹以賢任防務委員會負責人，三堂紅學隊員成為鄂東軍的骨幹力量。
1927年12月5日，黃安、麻城、光山的反動勢力配合國民黨任應歧部向我起義軍進行瘋狂的反撲，黃安守城起義軍與敵人展開了激烈戰鬥，打退了敵人多次進攻。但由於敵眾我寡，起義軍奉命突出重圍，轉戰於黃陂木蘭山一帶。不久，詹以賢受黨組織的派遣，前往湖北漢口執行任務。
英勇就義
1928年正月初七，詹以賢不幸在漢口被捕，後押送到黃安監獄。在獄中，國民黨反動派對他進行了嚴刑拷打，妄想從他口中得到黨的秘密，但他堅貞不屈。19日，國民黨反動派在黃安教場將他殘酷殺害了。臨行前，他高聲喊道：“劊子手莫動手，等老子唱一個歌。”他高唱《國際歌》，從容就義。
