由於家庭中有愛好天文學的傳統,加之哥哥威廉成為英國喬治三世的宮廷天文學家,並自己製作了一架望遠鏡,通過它曾觀測到天王星。作為哥哥的助手,卡羅琳經常幫他磨製和拋光鏡面,並為這些觀測做記錄。
在日積月累中,卡羅琳積累了豐富的數學和幾何知識,甚至獲得了國王頒發的作為天文學家助手的津貼。卡羅琳每晚都端坐在那架可以觀測遙遠天外星空的望遠鏡前。1786年8月的一個夜晚,卡羅琳獨自觀測到了第一顆彗星,在接下來的11年裡她又陸續發現了7顆彗星。她的發現為後來天體學的研究提供了最可信賴的資料。1798年,卡羅琳將自己的所有發現製成弗拉姆斯蒂德星表呈交給英國皇家學會,並附上了一份《不列顛天圖》中忽略的560顆星的目錄以及該出版物的勘誤表。
哥哥威廉去世後,卡羅琳又搬回到漢諾瓦繼續研究,不久完成了2500個星雲和許多星團的記錄工作。