1996年7月25日,瑪麗亞-奧林匹亞在美國紐約出生 。她的父親是希臘前王儲帕夫洛斯(希臘上世紀70年代廢除君主立憲制,成為現代民主國家),母親瑪麗-尚塔爾·米勒是美國億萬富翁羅伯特·沃倫·米勒的女兒 。1996年12月22日,瑪麗亞-奧林匹亞在土耳其伊斯坦堡的希臘正教會聖喬治主教座堂內接受了普世牧首巴塞洛繆一世的洗禮 。她的教父母包括:她的姑姑希臘和丹麥的亞歷克西亞公主、她的姨母皮婭·克里斯蒂娜·米勒、她祖父的從祖弟查爾斯王子和希臘和丹麥的麥可王子 。
瑪麗亞-奧林匹亞是家中五個孩子中最年長的,也是唯一的女孩,她在倫敦長大並在倫敦學習戲劇、藝術史和攝影 。瑪麗亞-奧林匹亞稱以後想在時尚圈或是攝影界發展 。她還曾為英國社交雜誌《Tatler》及時尚雜誌《W》擔任模特兒 。
2016年,據澳洲《New Idea》報導,亨利王子在堂妹比阿特麗斯公主的穿針引線下,與19歲的瑪麗亞-奧林匹亞一見鍾情,計畫復活節前共赴瑞士滑雪 。不過,英國《每日郵報》卻稱,王室人士否認亨利與瑪麗亞-奧林匹亞約會 。