反應堆生產的放射性核素

反應堆生產的放射性核素

正文

又稱反應堆放射性核素(見放射性核素)。常規生產供應的放射性核素已達200多種,幾乎包括了周期表中絕大多數元素的主要放射性同位素,這些放射性核素中的很大部分,反應堆都能生產。
簡史 反應堆放射性核素的研究、試製、生產,是美國於1942年建成世界上第一座反應堆後最先開展起來的。當時正值第二次世界大戰,這方面的科研、試製和生產也都服從於軍事核計畫的需要,直至戰後才開始轉向民用。世界上第一份“放射性同位素產品目錄”,是美國曼哈頓計畫總部於1946年6月發表的;第一份反應堆放射性同位素商品是由美國橡樹嶺國家實驗室發出的碳14(其化學形式是Ba14CO3),其活度為1毫居里。從此開始了反應堆放射性核素的大量生產。中國在1958年由原子能研究所首次利用反應堆製備出鈷60等33种放射性核素,並於1959年起開始批量生產。
生產方法 反應堆放射性核素是將含有有關原子核的適當對象放入反應堆活性區,利用高注量中子來轟擊(或叫輻照),使有關原子核發生核反應而產生的。被轟擊的對象稱為靶子,做靶子的材料叫做靶材料,靶材料的有關元素及其有關原子核稱為靶元素和靶核。由於中子是電中性的,不受原子核庫侖勢壘的影響,它很容易進入被轟擊的靶核而實現核反應,使該靶核轉變為所需的放射性核素。
常用核反應 中子輻照靶核引起的核反應很多,但在反應堆中子的能量條件下,對於生產放射性核素有意義的主要有下列幾種核反應:
① (n,反應堆生產的放射性核素)反應 是最常用的核反應,例如可以利用59Co(n,反應堆生產的放射性核素)60Co來生產鈷60。這類核反應生成的放射性核素與靶核的原子序數相同,很難分離,其比活度一般較低,但這對大多數套用並無影響。採用富集靶核的靶材料做靶子去輻照,或利用齊拉特-查爾默斯效應在輻照中進行放射性核素的富集,可以提高其比活度。
② (n,γ)後跟衰變反應 有些由(n,γ) 反應生成的放射性核素能很快地經過反應堆生產的放射性核素等衰變得到一種與靶核的原子序數不同的放射性核素,因而可以分離得到無載體的產品。例如利用反應堆生產的放射性核素來生產碘131,利用反應堆生產的放射性核素以獲得銦113的同質異能素。
③ (n,p)反應和(n,α)反應 在反應堆中,只有原子序數小的一些核素可能發生這些核反應。由於原子序數發生了變化,也可以分離得到無載體的放射性核素,例如利用35Cl(n,p)35S來生產硫35,利用6Li(n,α)3H來生產
④ (n,f)反應 鈾235受到慢中子轟擊能裂變,如用鈾235作靶,在反應堆中作短時間輻照,就可以得到幾種很有用的短半衰期的核素,例如利用(n,f)反應來生產鉬99並可同時得到氙 133等幾种放射性核素。這和核燃料後處理工廠回收一些長半衰期的裂變產物放射性核素的情況是不同的。
⑤ 次級核反應 是利用第一級核反應得到的、具有一定能量的粒子或反衝核來轟擊另外一種靶核所發生的核反應。次級核反應同樣可以用於生產放射性核素,例如以碳酸鋰作靶子,用6Li(n,α)3H核反應得到的2.7兆電子伏的氚去轟擊同一靶材料中的氧16,通過核反應16O(3H,n)18F來生產氟18。
產額 放射性核素的產額雖與生成它的核反應截面σ(厘米2)、有關靶核數目N0、中子注量率φ(厘米-2·秒-1)成正比,但與輻照時間t(秒)的關係是非線性的,因為輻照過程中,既有所需要的放射性核素的生成,又有該核素的衰變。衰變因子為e-λt或exp(-0.693t/T┩),λ是衰變常數(秒-1),T┩是半衰期(秒)。
假定N0在輻照過程中恆定,又無其他因素影響,一种放射性核素的產量At(貝可)與 σ、N0、φ、t等的關係式在最簡單的情況下為:

At=N0σφ【1-exp(-0.693t/T┩)】

如以 6.023×1023θ/Μ代替N0(θ為靶核的天然豐度或富集度;Μ為靶元素的摩爾質量,克/摩),則該放射性核素的產額Y(貝可/克靶元素)為:

Y=6.023×1023θσφ【1-exp(-0.693t/T┩)】/Μ

由此關係式可見,輻照時間長些,產額就高些。但隨著輻照時間的增長,產額的增長逐漸減慢,直至達到其飽和值。另外,靶材料總不是絕對純的,增長輻照時間會使半衰期較長的放射性雜質的量增加。因此,為了能經濟地生產核純度高的放射性核素,有必要選擇適宜的輻照時間。通常,對於半衰期較短的放射性核素,選五個半衰期;對於半衰期為一周至數月的,選一至三個半衰期;對於半衰期很長的,只選擇相對於其半衰期較短或很短的輻照時間。
靶核的核反應截面很大時,靶的外層對內層的禁止作用(稱自禁止),使進入靶中心部分的中子注量率比表面的小或小得很多,總的產額也就相應地減小。此外,反應堆本身的參數和工作情況總會發生某些變化,堆內同時輻照的靶子的種類和數量可能都不相同,位置也不固定。這些都會使中子注量率有所波動和分布不均,從而影響產額和產額計算。對於自禁止的影響和靶子間存在的中子降抑的影響,一般可以通過改進制靶技術和合理安排靶子在堆內的位置來改善。靶子實際接受的中子注量率,常用監測器(激活片)來監測。
分離、純化和再加工 靶子受輻照後,所需的放射性核素已在其中生成。對於可以而且需要從靶材料中分離出來的放射性核素,要進行分離、純化;對與靶核原子序數相同而難於分離的,就不必進行這步工作。但是不管哪種情況,為了適應多種多樣的需求,還須進行再加工,製成各種各樣的產品,如製成普通放化製劑、醫用放射性核素製劑(包括放射性藥物)、放射性標記化合物放射性標準放射源以及放射性同位素儀器儀表所用的部件等。
套用 反應堆生產的放射性核素(包括它的各種產品)的套用既廣且多,歸納起來,主要是示蹤套用、輻射套用和衰變能的套用三個方面。(見放射性核素的套用
參考書目
 W.J.華脫霍斯、J.L.布特門著,湯良知譯:《放射性同位素》,上海科學技術出版社,上海,1959。(W. J.Whitehouse and J.L.Putman, Radioactive Isotopes,Clarendon Press, Oxford,1953.)
  radioisotope Production and Quality Control,Technical Report Series, No. 128, IAEA, Vienna,1971.

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