核燃料後處理
正文
對反應堆輻照過(即燃燒過)的核燃料所進行的化學處理。其目的是從中除去裂變產物,回收未用盡的和新生成的核燃料物質。核燃料在反應堆中燃燒,不是一次燃盡的。為維持反應堆的正常運行,堆中要留有最低數量的核燃料;積累的裂變產物也會吸收中子而妨礙反應堆的正常運行。因此,核燃料在反應堆中燃燒一段時間後,就應從反應堆中卸出。卸出的核燃料經過後處理才有可能重新利用其中有用的物質。對核燃料循環來說,核燃料後處理是不可缺少的環節。(見彩圖) 簡史 核燃料的後處理最初用於軍事目的。20世紀40年代,為了取得核武器裝料鈽239,建造了以天然鈾為燃料的反應堆。這種反應堆利用天然鈾中鈾 235的裂變反應來維持運行,在運行過程中天然鈾中的鈾238吸收中子後轉變為鈽239,當時的核燃料後處理就是為了從這種反應堆輻照過的燃料中提取鈽239。(見鈽)隨著核能和平利用的發展,世界上陸續建造了各種用途的反應堆,如研究試驗用堆、電站動力用堆、船舶推進用堆等。核燃料後處理的對象也發生了變化,其中主要的是電站用堆卸下的輻照核燃料。
方法 從反應堆卸出的核燃料,在進行化學處理之前,通常都經過一段時間的放置(或稱為冷卻)。放置的作用是讓短壽命的核素衰變,從而達到以下幾項目的:①使毒性大而且易於揮發、容易造成環境污染的放射性碘 131衰變掉。②使出堆時占輻照核燃料絕大部分放射性的短壽命核素衰變,從而大大減少後處理時的放射性;這不僅可以降低後處理過程的防護費用,而且對於水法後處理過程來說,還將大大減少輻射對有機試劑的降解破壞作用。③對輻照鈾燃料來說,讓短壽命的中間生成核素鎿239衰變為鈽239;對輻照釷燃料來說,讓鏷233衰變為鈾233,從而更完全地回收生成的核燃料。
輻照核燃料在進行化學分離純化之前,還需進行首端處理,其任務是將核燃料物質與其包殼材料分離。根據包殼材料的不同可採用化學法、機械法等不同的首端處理方法。
輻照核燃料的化學分離法純化是核燃料後處理的主要的工藝階段。它的任務是除去裂變產物,高收率地回收核燃料物質。後處理的化學分離流程,基於是否在水介質中進行而分為水法和乾法兩大類。水法流程指採用諸如沉澱、溶劑萃取、離子交換等在水溶液中進行的化學分離方法(見核燃料水法後處理),乾法流程則指採用諸如氟化物揮發、高溫冶金、高溫化學等在無水狀態下進行的化學分離方法(見核燃料乾法後處理)。
工業上套用的後處理流程都是水法流程。在歷史上曾採用沉澱法流程從輻照天然鈾中提取核武器用鈽。但不久即為可以連續操作、更為有效的萃取法流程所代替。而在各種萃取法流程中性能最好、使用最成功的是以磷酸三丁酯為萃取劑的普雷克斯流程,它是目前世界各國普遍用來處理電站堆輻照核燃料的工藝流程。
乾法後處理流程有其獨到之處,這方面也做過許多研究工作,但由於技術上要求高,工程上難度大,目前尚未被實際套用。
特點 核燃料後處理是一种放射化工過程,具有與一般化工過程不同的顯蓍特點。
① 大量易裂變物質的存在,有發生臨界事故的危險。一旦出現這種危險,即使不是發生爆炸,僅其產生的強烈的中子和γ輻射,以及放射性物質的擴散,也會造成嚴重的後果。因此,要採取充分的安全措施以防止發生臨界事故。常用的方法有限制易裂變物質的質量、濃度,限制工藝設備系統的尺寸和使用大量吸收中子的中子毒物等。
② 輻照核燃料在後處理前雖然經過一段時間的放置,但在後處理時仍具有很強的放射性。因此,後處理過程必須在有厚的重混凝土防護的密封室中進行,並實行遠距離操作控制,以保護操作人員和防止環境污染。設備的維修也必須實行遠距離操作或在對設備進行充分的放射性去污之後進行直接維修。強放射性對物質有輻射分解作用,會對所用的化學試劑(特別是有機試劑,如萃取劑)和化學過程產生影響。
③ 核燃料後處理的主要目的是回收核燃料物質。根據這些物質進一步加工的方式、方法的不同,對淨化(主要是除去放射性裂變產物)有不同的要求。但是,一般都要求對回收的核燃料進行再加工時能做到不需要昂貴的防護和遠距離操作設備。這就要求核燃料後處理過程具有很高的淨化能力。例如,從電站用輕水堆的輻照燃料中回收鈾時,淨化係數(淨化前核燃料物質比活度與淨化後核燃料物質比活度的比值)要求達到107;回收鈽時,淨化係數要求達到108,都遠高於一般化工分離過程的要求。此外,還要求對核燃料物質有儘可能高的回收率。
核燃料後處理過程中產生的廢物,一般都具有很強的放射性,必須進行處置和妥善貯存,嚴防污染環境。
參考書目
J.M.克利夫蘭著,《鈽化學》翻譯組譯:《鈽化學》, 科學出版社,北京,1974。(J.M.Cleveland,The Chemistry of plutonium,Gordon & Breach, New York, 1970.)