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早年為河中節度使趙匡贊的牙將，後漢高祖劉知遠稱帝後，調趙匡贊為永興節度使，趙匡贊隨即入朝，留趙思綰率牙兵數百人守永興。不久，劉知遠命大將王景崇前往風翔，與將軍齊藏珍一起率兵迎擊回紇，實際上防備後蜀軍隊，王景崇雖至永興，但趙匡贊所招引的後蜀兵已占據子午谷，王景崇命趙思綰率兵將其擊敗，然後與趙思綰一起西進，但疑其有異心，欲黥其面，微示其意，趙思綰立刻答應，王景崇大悅。
王景崇到達鳳翔後，劉知遠命原鳳翔節度使侯益與趙思綰一起來朝，趙思綰大懼，對手下大將常彥卿說：“趙公已入人手，吾屬至，並死矣，奈何？”常彥卿曰：“事至而變，勿預言也。”侯益等人行至永興，永興副使安友規出迎，飲於郊亭，趙思綰說：“兵館城東，然將士家屬皆居城中，願縱兵入城挈其家屬。”侯益相信，趙思綰遂與部下入城，有州校坐於城門，趙思綰毆擊，奪佩刀而斬之，並殺守門者十餘人，於是閉門劫庫兵以叛，虢州人靖邊庭殺團練使田令方，驅掠州民，投奔趙思綰，但被潼關守將伏兵擊敗。
當時，王景崇也在鳳翔叛變，與趙思綰皆送款於河中度使李守貞，奉李守貞為秦王，李守貞任命思綰為晉昌軍節度使。訊息傳出，後漢隱帝命樞密使郭威為統帥，鎮寧節度使郭從義為永興行營都部署，率領侍衛兵馬討伐趙思綰，又以保義節度使白文珂為河中行營都部署，內客省使王峻為都監，討伐李守守貞，再以寧江節度使、侍衛步軍都指揮使尚洪遷為西面行營都虞侯，討伐王景崇。
郭從義圍城數月，城中糧盡，趙思綰殺人而食，每次犒宴士兵，殺人數百。趙思綰生性殘暴，取活人之膽以酒吞之，對部下說：“食膽至千，則勇無敵矣！”但久之計窮，招募死士挖掘地道，準備投奔後蜀，但手下判官陳讓能認為：“公比於國無嫌，但懼死而為此爾！今國家用兵三方，勞敝不已，誠能翻然效順，率先自歸，以功補過，庶幾有生；若坐守窮城，待死而已。”趙思綰也以為然，於是命教練使劉珪前往郭從義營中乞降，並派牙將劉筠奉表於朝廷，後漢隱帝任趙思綰為鎮國軍留後，讓其儘快赴任，但趙思綰遲留不行，意有所屬。
斬於鬧市
此時，後蜀派人來招引趙思綰，趙思綰於是準備投蜀，郭從義將此事密報告給後漢樞密使郭威，郭威命郭從義以詐謀召趙思綰入城，然後伏兵擒之，949年，趙思綰與其子被斬於鬧市。
