自亞述納西拔二世後,亞述遭到被征服地區人民強烈反抗。與烏拉爾圖王國的戰爭也屢遭失敗,許多被征服地區重獲獨立。自沙爾馬內塞爾三世(前858~前824在位)以後,由於經濟衰落、對外戰爭失敗和統治階級內訌,亞述進入危機時期。公元前746年,軍事將領提格拉·帕拉薩奪得王位,提格拉·帕拉薩三世(公元前746~前724年)在新的條件下,加強了中央集權制,改組了軍隊,開始實行募乒制。他把常備軍分為戰車兵、騎兵、重裝步兵、輕裝步兵、攻城兵、錙重兵以及工兵等專門兵種,擁有了當時世界上最優良的軍事體制。改革後重新開始大規模擴張,提格拉·帕拉薩三世及後來的薩爾貢二世(公元前721~前705年)、辛那克里布(前704~前68l在位)、伊撒哈頓(前680~前669在位),先後征服了小亞細亞東部、敘利亞、腓尼基、以色列和巴比倫,並摧毀了烏拉爾圖強國,進入全盛時期。到公元前7世紀,亞述國王又侵入阿拉伯半島,征服埃及,毀滅埃蘭,在西亞歷史上第一次把居住在西亞和北非很大一片領土上的各族結合在一個國家範圍內,建立起一個地跨亞、非兩洲的奴隸制大帝國。從此亞述神(戰神)也代替了巴比倫主神馬都克而成為最高神,這是征服者的軍事權力在宗教思想上的反映。亞述帝國是靠殘暴的武力征服建立起來的,也是靠殘暴的武力來維持的。除了高壓手段以外,亞述還在各地上層分子中間扶植親亞述的勢力,物色代理人,利用他們充當傀儡來奴役當地人民。
亞述霸權的建立是與亞述社會生產力的發展、大量的自由公社居民、戰土階層的存在、較先進的軍事體制以及有利於它擴張的國際局勢分不開的。隨著亞述帝國的建立,國內外的種種矛盾日益複雜、尖銳。被征服地區人民與亞述統治者的鬥爭也日益激化。敘利亞、腓尼基。巴比倫尼亞和埃及等地區不時爆發起義。帝國最後一個強有力的國王亞述巴尼拔(公元前668~前627年)曾9次出征,鎮壓各地的起義,但終於未能阻止埃及的獨立(公元前665年)。約在公元前一千年代初進入兩河流域南端的迦勒底人(塞姆族)的勢力也日益壯大,亞述帝國的處境越來越困難了。約在公元前630年,迦勒底人在他們的首領那波帕拉薩領導下在公元前626年占領巴比倫,建立新巴比倫王國,不久即與米底人結成了反亞述同盟。公元前612年,同盟軍隊先後攻陷了阿淑爾和尼尼微,徹底摧毀了亞述軍隊,亞述帝國滅亡了其地為米底和巴比倫所分。
亞述文化博採西亞各國(主要是巴比倫)之長,且具有自己的特點。在尼姆魯德、尼尼微、豪爾薩巴德等地,亞述均發現亞述時期的宏偉的宮殿、神廟和其他建築。建築物飾有大量浮雕,有很高的藝術水平。亞述巴尼拔所建尼尼微王家圖書館,藏有大量泥版文書,包括宗教神話、藝術作品、天文、醫學等,是研究亞述歷史的重要資料。
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