宣統元年(1909),他與張鍅、黨自新等創立武學研究社,作為軍界革命黨人秘密活動的據點。當時的新軍督練公所總辦王毓江貪污成性,只有一個混成協、士兵定員3000人的陝西新軍,被其吞吃的空額竟然過半。但陝西巡撫恩壽與王狼狽為奸,王為恩壽賣官牽線搭橋,恩壽對王侵吞空額進行庇護,使軍政兩界腐敗到了極點,陝人無不痛恨。就在武學研究社成立的那年冬天,同盟會陝西東路支部長陳會亭聯絡進步人士企圖倒王,未能如願。翌年春,他們赴北京托請陝籍京官參劾,但因無人出面,計畫又遭挫。在此情況下,彭與同盟會員張光奎聯合軍界3 0餘人, 列舉王罪狀數十條,由陝西咨議局上報恩壽,要求查辦,被恩壽扣壓不理。同盟會陝西分會又派彭赴京,與陳會亭、馬彥若等人將王控告於陸軍部;咨議局副議長李桐軒等,利用北京資政院開會之機,呈報王、恩的種種劣跡,要求查辦。恩壽在醜行暴露及社會輿論的強大壓力下,只好把王毓江及其黨羽十餘人撤職。此後,新軍中同盟會革命黨人得以補缺晉升,彭由隊官調任新軍督練公所二等科員,進入陝西軍界的上層機構,積極從事反清革命活動。
宣統三年(1911)七月,清廷在直隸(今河北)會閱新軍,彭奉派為陝西代表,參加閱兵。閱兵結束後赴上海,參加陳其美等人召集的中國同盟會會員代表會議,商定反清起義計畫。會後到武漢與文學社、共進會負責人聯絡時,險遭清軍逮捕。10月10日,武昌起義爆發,彭趕回陝西組織回響。抵達西安時,陝西軍政府已經成立,遂應郭希仁之邀,參與秦隴復漢軍政府工作,任參謀處負責人。不久,參謀處改為參政處,歸入新設立的總務府,彭為參政處負責人之一。在反抗清軍激戰中,率軍轉戰於乾州、三水(今旬邑)、淳化、大荔等地。在前線,他袒臂衝殺,身先士卒,深得士兵崇敬。潼關二次失守之後,省城震驚,有人建議軍政府放棄省城西安,退入商洛山區,聯絡湖北革命軍再圖恢復。軍政府主要領導人張鳳翽等也傾向於這種意見。在此關鍵時刻,彭激烈反對放棄西安,認為革命軍如退出西安,必是死路一條。他以手槍拍案,聲明要與堅持撤退者以死相拼。加上有高祖憲、王錫侯等與他一起力爭,軍政府遂決定堅守西安。彭在極端困難的形勢下,穩定了陝西革命政權,且因此牽制了大量清軍,對全國革命的發展做出了貢獻。
1912年4月,張鳳翽鎮壓會黨首領萬炳南,彭持支持態度。袁世凱取得中華民國臨時大總統職位後,彭認定其日後必為民國禍患。“二次革命”爆發前,孫中山、黃興與張鳳翽聯絡,彭力主回響孫、黃,起兵討袁,但其意見未被張鳳翽採納。後陸建章主陝,雖委他以重任,但他閉門不出,採取不合作態度。袁世凱稱帝,彭與郭子興等20餘人聯名上書,反對帝制。陳樹藩督陝後,委任他為陝西陸軍第四混成團團長、省署高等顧問等職。陝西靖國軍起兵反陳,陳以讓劉鎮華出任陝西省長為條件,請劉來陝對付靖國軍,彭與井勿幕堅決反對,為陳所忌。1918年9月, 靖國軍第四路司令胡景翼被囚禁於西安,陳又派彭與井勿幕等人去渭北收編胡的部下,企圖瓦解靖國軍。井、彭到三原後,分別被舉為靖國軍總指揮和總司令部軍務處處長,反使靖國軍聲勢大振。在此期間,彭閱讀《共產黨宣言》《僱傭勞動與資本》和李大釗的《我的馬克思主義觀》《庶民的勝利》等書籍、文章,並和青年們討
論五四運動及中國的現實問題。
1922年夏,陝西靖國軍解體,彭隻身赴上海,下半年返回陝西,寄居富平縣,認真研究蘇俄革命成功的經驗,思考中國革命的前途。1924年夏,得知孫中山在廣州發表改組國民黨的宣言,確定“聯俄、聯共、扶助農工”三大政策的訊息後,興奮地指出:“中國革命找到了方向”,並積極準備赴廣東。同年10月,馮玉祥、胡景翼、孫岳等人發動“北京政變”,富平駐軍馮子明旅東開策應。彭應馮邀請,隨軍而行。馮部在華陰被劉鎮華的鎮嵩軍阻攔,雙方展開激戰。應鎮嵩軍之約,彭作為馮部代表,前往華縣縣城與鎮嵩軍代表馬瑞旺談判,11月18日被馬派人殺害。
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