高通量堆用途
世界上已有高中子通量反應堆,中國也早已成功地建造了這種堆型。該堆的主要用途是燃料元件輻照試驗、材料輻照試驗、單晶矽中子嬗變摻雜研究和製備、高比活度放射性同位素(如 Co)的生產、卸料元件輻射源的利用等。
技術要求
高通量堆是堆型中要求有高中子通量,因為反應堆是用中子轟擊放入堆中的試驗品(靶)來研究核反應。一般的核反應受反應截面影響(中子俘獲截面、裂變截面等,指的是發生該核反應的機率)。反應截面都很小,一般是10 平方米。核反應速率還與單位時間內吸收的中子數成正比,因此,要想在短時間內做完一次實驗,反應堆中子通量越高越好。國內最大的是中子注量率為10 中子/厘米 ·秒的反應堆,快中子增殖堆通量也很大。它不需要慢化劑,中子損失很小,除了維持鏈式反應,剩餘的中子都用來生產 Pu。
高通量堆 NTD 矽系統活化劑量計算
高通量堆具有較高的熱中子注量率,可以在較短時間內實現高產量 NTD 矽。反應堆單晶矽摻雜是通過利用區熔單晶矽中的天然同位素 經過反應堆中子輻照後產生 的 N 型半導體。反應堆輻照孔道內中子輻照材料過程中,單晶矽其它同位素及相關結構材料成分如金屬靶桶被活化後,產生較強的 γ放射性。活化源項對反應堆堆廳的禁止及操作人員的管理造成影響,特別是被廢棄的靶桶等結構材料成為放射性的主要廢物。NTD 矽轉運過程中,單晶矽及靶桶除了有水槽及保存水池通道水禁止外,堆廳周圍的普通混凝土牆,人員透視窗玻璃以及鐵門可以確保單晶矽出堆後輻射禁止。通過對反應堆單晶矽輻照系統相關結構材料進行活化劑量計算分析研究可以減少反應堆單晶矽輻照生產及轉運的人員的輻照劑量,還能有效評估材料輻照生產任務的輻射禁止要求。並且通過活化計算分析來對結構材料的最佳化可以減少放射性廢物的產生。
基於材料的輻照參數,採用 ORIG-EN2 計算了單晶矽輻照後 γ 放射性源項,結合MCNP5 程式估算了無禁止條件下的劑量率與保守條件下的劑量率隨時間的衰減變化,估算了堆廳輻射控制區的禁止厚度的設計要求,該計算結果可為單晶矽輻照轉運操作人員的輻射防護提供數據參考及建議。
計算方法及物理參數選擇
單晶矽在反應堆堆芯輻照孔道受中子輻照,產生的 γ 放射性核素濃度隨輻照時間變化的方程如下:
式中:ε 換算係數取決於光子能量,可參考ICRP74 空氣比釋動能率到周圍劑量當量率轉換因子。A 為放射性活度;L 為放射源與計算目標的距離;Г δ 為空氣比釋動能率常數;λ i為活化後第 i 種 γ 核素的衰變常數;t 為衰變時間。
材料輻照後活化劑量計算主要是採用ORIGEN2 和 MCNP5 程式。ORIGEN2 程式為點燃耗程式,適合用於輻照材料的活化計算,特點是具有完整的核反應類型及衰變鏈 [5] 。採用 ORIGEN 基於輻照參數可計算材料輻照活化後產生的 γ 放射性核素的活度及光子產額。MCNP 利用 ORIGEN 的源項結果對堆廳禁止層厚度要求進行估算。同時通過 MCNP 計算活化產物中 γ 放射性核素的比釋動能率常數及已知各核素衰變常數推算出材料出堆過程中的無禁止條件下劑量衰減。計算過程如圖 1 所示。
計算結果與討論
活化源項分析
考慮到 NTD 矽生產對堆芯反應性的擾動,反應堆運行規定單晶矽單次入堆最大質量為12 kg。為了保守計算,以單晶矽質量為 12 kg、鋁桶質量0.5 kg、孔道中子通量 且輻照時間足夠長(3 h)條件下分別計算靶桶和單晶矽輻照後主要放射性核素初始活度大小如圖 2 所示。圖 2 可以看出 NTD 矽及靶桶輻照後初始活度可達到 ,且靶桶活化產物中的 γ 放射性核素種類比 NTD 矽活化產物多,其中還含有部分長壽命放射性核素 如 、 等。
圖 3 分別計算靶桶與單晶矽輻照後主要放射性核素活度及劑量率隨時間的衰減變化。圖中可以看出材料活化產物中含有不同壽命的 γ放射性核素,且活化產物活度與劑量當量率在1 h 之內衰減較快,在1 星期後總活度與劑量當量率變化較為平穩。NTD 矽在 1 星期內可以衰減到安全劑量率水平,同樣的時間靶桶的劑量當量率大於 2. 5 μSv/h,這是在距離 1 m 的點源情況下的求解。考慮到距離平方反比近似規律,近距離接觸劑量當量率數值更高。若靶桶短時間內反覆使用,操作人員在近距離進行單晶矽裝桶過程中接受的外照射累積劑量較高。
與實際監測對比
表 3 計算了不同尺寸單晶矽及靶桶在出堆期間最大空氣比釋動能率與堆廳電離室監測值進行對比。計算過程中考慮了單晶矽從堆芯標高提升到堆廳過程的劑量衰減,以及出堆後NTD 矽系統與堆廳混凝土牆位置的電離室的實際距離。設定單晶矽出堆時間為3 min,源距為 4 m。從表 3 可知:計算值普遍大於堆廳劑量率監測值且相差不大,表明計算結果較為保守。反應堆運行期間輻照孔道的中子通量大小、中子能譜的波動及材料雜質引起的成分比例的偏差都會導致物理參數存在一定的不確定度,使得計算值跟測量值存在一定偏差。
活化劑量禁止估算
NTD 矽系統活化後產生較強的伽馬放射性對堆廳產生較大的周圍劑量當量,堆廳禁止層是作為單晶矽輻照轉運輻射安全的重要防護措施。圖 4 為材料輻照後出堆的光子產額。圖4 可知:γ 能量主要分布在 1. 25 ~2. 25 MeV 之間。已知材料活化產生的 γ 能量分布可以估算堆廳及水池禁止層厚度。
以混凝土牆表面最大劑量當量率不超過 μSv/h,根據 GB18871 - 2002 要求,水池工藝間為控制 I 區其劑量率要求不高於 075μSv/h,單晶矽輻照操作間為監督區其劑量率要求不高於 0.25 μSv/h 。相應禁止層主要有普通混凝土牆、鐵門通道、水池水禁止及鉛玻璃透視窗。採用不同方法對禁止層的厚度進行估算如表 4 所示。計算過程中未考慮 NTD 矽轉運的空間距離衰減、材料自吸收作用及堆廳禁止層空間布置的相對陰影禁止因素等影響。從表 4 可知:相比於1 /2值層法及衰減倍數法估算方法,MCNP5 計算與點核積分法結果較為接近,四種方法計算結果都小於實際厚度值,實際的禁止厚度設計有一定的餘量。
結論
基於採用 ORIGEN2 程式計算的單晶矽輻照後 γ 放射性核素活度結合 MCNP5 計算的相應 γ 放射性核素的比釋動能率常數,分析了單晶矽及靶桶在反應堆中子輻照後的不同活化核素的劑量率以及採用不同計算方法估算堆廳隔離禁止層的最優禁止厚度。結合計算分析提出以下建議:(1)源項劑量計算跟實際監測的對比驗證及堆廳禁止層估算結果表明計算方法可以用於反應堆 NTD 矽系統的輻射防護評估; (2)反應堆 NTD 矽系統靶桶的材料中應該減少雜質如鉻、鐵等核素,儘量考慮活化產物壽命較短的元素; (3)NTD 矽系統活化劑量計算還應該考慮反應堆運行期間控制棒的反應性補償、單晶矽入堆後中子通量變化等因素對單晶矽輻照孔道的能譜分布及中子注量率大小影響,可通過 MCNP 對各種堆芯情況進行孔道能譜計算歸併求得活化核素的平均截面來修改ORIGNE 程式群截面。