電子自旋偏振度的飛秒雷射吸收光譜
基於二能級體系的速率方程,獲得了非完全初始自旋偏振極化條件下的自旋偏振向上和向下載流子布居弛豫的解析解。基於小信號近似, 給出了左 、右旋圓偏振探測光的飽和吸收變化的表達式。此表達式中含有電子布居的初始自旋偏振度參數,因而用此表達式擬合實驗數據能夠直接獲取電子布居的初始自旋偏振度,而電子布居的初始自旋偏振度在自旋偏振輸運研究中是一個非常重要的關鍵參數。實驗獲得了 GaAs AlGaAs 多量子阱結構中光注入電子布居的初始自旋偏振度及其弛豫時間常數。
多量子阱中電子自旋偏振度
來自鈦寶石自鎖模雷射器的約 80fs 脈寬,中心波長 827nm,重複率82MHz 的線偏振雷射脈衝序列通過分束片 BS 後分為兩束,強的反射束通過兩個反射鏡 M 組成的可移動延時臂和斬波器 CP 後,通過起偏器 P1 和 1 4 波片變為左旋微略橢圓偏振光,通過透鏡 L 聚焦到GaAs AlGaAs 多量子阱 薄膜樣品 S 上,嚮導帶注入淨自旋偏振向上的初始電子布居。透過 BS 的弱光束經 M 反射後通過起偏器 P1,1 2 波片、檢偏器 P2和 1 4 波片變為左旋或右旋圓偏振光,再通過 L 聚焦到樣品 S 上的激發點,探測自旋偏振電子布居弛豫。光電探測器 D 輸出的電信號輸入鎖相放大器,斬波器 CP 輸出信號作為鎖相放大器的參考信號,則鎖相放大器的輸出信號即為圓偏振探測光透射強度的變化量。此變化量隨延遲時間的變化則反映了電子自旋偏振的弛豫。
GaAs 多量子阱中電子自旋偏振弛豫
標註為(σ ,σ )的上曲線為左旋微略橢圓偏振光抽運,左旋圓偏振光探測的弛豫信號,反映了由於自旋退偏振和電子複合引起初始自 旋偏振向上電子布居數的衰減。標註為(-, -)的中間曲線為抽運與探測為平行線偏振時的透射光強變化,反映導帶電子由於複合引起的總電子布居密度衰減。標註為(σ , σ )的下曲線為相同左旋微略橢圓偏振光抽運,右旋圓偏振光探測的透射光強變化。該信號逐漸增強,表明自旋向下偏振電子布居密度隨時間增加,這正是初始自旋偏振向上電子退自旋偏振,轉化為自旋偏振向下的電子,從而使自旋向下偏振電子布居密度增加。
電子自旋偏振弛豫時間在皮秒尺度,遠大於雷射脈衝寬度,因此,雷射脈衝寬度對自旋弛豫信號解析度的影響可以忽略,獲得電子自旋偏振弛豫時間常數 Ts =(72 ±5)ps 、電子複合時間常數 Tr =(510 ±10)ps 和初始電子自旋偏振度 P0 =0.52。這是首次用抽運_探測光譜直接實驗獲取電子初始自旋偏振度。電子初始自旋偏振度 P0 >0.5 是因為激發光的中心波長與重空穴吸收峰共振,所以,重空穴帶的激發光強度大於輕空穴帶的激發光強度,結果重 、輕空穴帶的激發強度比大於 3,因而,初始電子自旋偏振度 P0 =0.52 >0.5 是合理的。
電子自旋偏振弛豫的時間分辨吸收光譜
採用飛秒時間分辨圓偏振光抽運-探測光譜對 InGaN 薄膜的電子自旋注入和弛豫進行了研究。獲得初始自旋偏振度約為 0.2, 此結果支持在圓偏振光激發下,重 、輕空穴帶的躍遷強度比為 3∶1,而不支持 1∶1 或 1∶0.94 的觀點.同時獲得自旋偏振弛豫時間為 490±70 ps,定性分析了自旋弛豫機理,認為 BAP 機理是電子自旋 弛豫的主要機理。
GaN 能帶結構
GaN 的能帶結構。通常認為 InGaN與 GaN 具有相同的能帶結構,In 的摻入僅改變帶隙。假設圓偏振光激發下重 、輕空穴帶電子躍遷強度比為 3∶1 .在GaN 體材料中,價帶頂處輕 、重空穴帶有微小的分裂。如果重輕空穴帶的電子躍遷強度比為 1∶0.94,便僅可 獲得最大3 %的初始自旋偏振度 ;若這一比例為 1∶1,則導帶並不能激發出淨自旋。無論在何種情況下,若能只激發重空穴帶,則理論上可以獲得 100 %的初始自旋偏振度。檢驗重 、輕空穴價帶的躍遷強度比正是研究目的之一。
吸收譜和發光譜
鈦寶石自鎖模振盪器輸出的 100 fs 脈衝光經BBO 倍頻晶體後,獲得中心波長為 376 nm 的紫光,此紫光射入標準的非共線抽運-探測裝置,獲得功率分別為 25 mW 和 7 mW 的平行抽運 、探測光束。通過一個非消色差的零級 1 4 波波片,變成同旋向的左旋圓偏振 (σ )抽 運-探測 光。然後由一個焦距為80 mm的正透鏡聚聚在樣品上同一 點。探測光的透射變化由光電倍增管轉換為電流,並送入鎖相放大器檢測。
.在 GaN 體材料中,重輕空穴帶的能量差只有 5 meV,實驗中所用 100 fs脈衝 頻寬就有 18 meV,重輕空穴帶基本同時被激發。同時,從實驗數據可以明顯看出初始自旋偏振度大於 3 %,這就排除了重輕空穴帶電子躍遷強度比為 1∶0.94 或 1∶1 的可能性,從而支持 3∶1 的躍遷強度比。對於同向圓偏振光抽運-探測,由於受四分之一波片頻寬限制以及方位角的調節精度等因素的影響,實驗中不能保證抽運光為嚴格的圓偏振光,採用賴天樹等人發展的橢圓偏振光抽運-探測光譜一般模型來分析實驗結果。
在寬頻隙半導體材料中,這種相互作用不明顯,因而 EY機理在這裡也不是主要的自旋弛豫機理。因此,剩餘的 BAP 機理應該是自旋弛豫的主要機理。BAP機理源於電子-空 穴交換相互作用,使電 子-空穴發生同步翻轉而導致自旋弛豫。