他就讀大學時已發表了3篇論文。為了謀生,他在1849年起正式執業為律師。到了1863年,他才正式進入學術圈,成為劍橋大學的教授。在他當律師的14年間,他發表了約二百五十篇論文。他一生髮表了過九百篇論文,包括關於非歐幾何、線性代數、群論和高維幾何。
數學上以凱萊命名的有:
八元數,又稱Cayley數
凱萊定理
凱萊表
凱萊圖
凱萊公式
凱萊-哈密爾頓定理
Grassmann-凱萊代數
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