出國求學經歷
其時，歐洲列強經濟上仍處於上升階段，某些短視的西方人盲目自大，看不起從貧窮落後的中國來的學生，鄭大章不免受到歧視。殊料第一學年過去，巴黎大學數學會考，名列年級第一的竟是中國來的鄭大章！中國留學生考得第一，是這所歐洲名牌大學從未有過的事，以致當地一家報紙竟打出“聳人聽聞”的標題：《法國的數學危險了》。鄭大章為中國爭了光，在我駐法使館的幫助下，他獲得了來自國內的獎學金。在巴黎大學第五學區一個小旅館五樓那十來平方米的小屋內，鄭大章夙興夜寐，苦苦攻讀。他最愛去的地方就是圖書館和實驗室。
巴黎大學雲集著一些世界知名的大學者和科學家，鄭大章在這裡受到嚴格的基礎知識的訓練和名師的薰陶。他的導師中，有一位曾對他一生的事業產生過巨大影響，她就是原籍波蘭的法國物理學家、化學家居里夫人。她很欣賞這位勤奮好學的來自東方文明古國的學生，經常給予特別的指導。鄭大章在取得學士學位後，立即來到學校的鐳學研究所——居里樓，成為師從居里夫人學習放射化學的第一位中國研究生。
居里夫人這位兩獲諾貝爾獎、熱愛和平的偉大女性，一貫獎掖後學，誨人不倦。她既在精神上鼓勵鄭大章為自己落後的祖國爭氣，又以自己在科學上的真知灼見影響著鄭大章，並手把手地輔導他做實驗、寫論文。僅1931年12月，鄭大章即有三篇論文發表在法國國家科學院院報上。1933年12月，以居里夫人為主席的巴黎大學理學院答辯委員會一致通過鄭大章的博士論文，鄭大章獲得法國國家理化博士學位。
回國
一個月後，鄭大章以年邁的雙親常在夢中，故鄉的河山時時縈懷為由，向居里夫人辭行返國。居里夫人當然極力挽留她的這位中國籍高足，認為法國有一流的科研條件，今後可大展宏圖。但在明了了鄭大章矢志報國的決心後，她也就欣然同意。1935年初春，鄭大章攜自重慶大學來法攻讀數學的長沙姑娘蕭晚濱踏上歸國的旅程。
成婚
在北平中山公園的來今雨軒，鄭大章和蕭晚濱舉行了隆重的婚禮。蔣介石曾專門接見他們，並撥出一筆可觀的休息費。但鄭大章卻企盼立即投入工作。新婚燕爾，他即應先他回國的學長嚴濟慈（時任國立北平研究院物理研究所所長）的邀請，籌建鐳學研究所。
建鐳學研究所
鐳學研究所籌辦之初，由嚴濟慈兼所長，鄭大章任副所長實際負責。所謂的“所”，實際上就是三間平房，缺人少錢短設備。剛屆而立之年的鄭大章，硬是憑著一個愛國青年的闖勁和一個科學家所具有的恆心和毅力，篳路藍縷辦起了鐳學所。
鐳是一种放射性金屬元素，存在於某些礦石和礦泉中，含量極為稀少。鐳的放射性穿透力很強，可用來破壞物體組織並殺死細菌，治療癌症，還能尋找石油資源，探索岩石成份，其套用十分廣泛。為了開墾中國鐳學和放射化學這塊處女地，鄭大章帶著幾個年輕人，查資料、訂計畫、找儀器、尋設備，辛苦奔波，反覆實驗，終使研究所初具雛形。例如，當時人們對錒系元素和鈾-鐳系元素並不十分清楚，鄭大章通過一次又一次的實驗，測定了瀝青鈾礦石中釙對鈾的放射性比例，從而論證了鈾錒系元素和鈾鐳系的放射性分枝比值。再如，實驗中必需的鈾礦石是鄭大章通過比利時駐華使館從其殖民地剛果託運來的。他的一系列新的研究成果和實驗論文在中、法一流的學術雜誌上發表，他首創的“水法”找礦，國外一直沿用到20世紀60年代。
盧溝橋事變後不久，華北的一批漢奸受日本侵略者唆使，組織偽“政府籌備處”。王揖唐是鄭大章祖父的表弟，1918年他出任眾議院議長時，曾任用鄭伯衡管理總務。故北平淪陷後王揖唐擔任偽“華北政務委員會委員長”時，力邀晚輩鄭大章擔任偽“教育部長”，不意被鄭大章斷然拒絕。1938年底，鄭大章和助手、留法時師從居里夫婦女婿約里奧·居里的楊承宗等秘密離開日偽嚴密控制的北平，到上海租界中繼續從事鐳學研究。在異常困難的條件下，他們從大量鈾鹽中分離制出很強的新β放射源，發現了β射線的吸收係數隨放射源周圍物質的性質而改變，由此形成背散射法鑑別不同支持物質其及厚度的理論。
英年早逝
1941年8月14日，鄭大章於窮困潦倒中因心臟病突發不幸逝世於蘇州，時年37歲。
