棄文從武辦團練
孫詒谷出生於書香之家，兒時在父親督導下讀過不少書。但他生性戇直、不苟言笑，長大後厭文喜武，“始為諸生，即棄科舉業，而多聚兵書”。對此，孫衣言雖不苟同，卻也奈何不得。
鹹豐十一年（1861），趙起、蔡華領導的金錢會，以星火燎原之勢，向浙南各地擴張，並與南下的太平軍遙相呼應。其時，孫詒谷的叔父孫鏘鳴正以翰林侍讀身份奉旨回籍操辦團練，叔侄倆意氣相投，決定聯絡浙南各縣地主豪紳建立團練，共同對付金錢會與太平軍。
當年農曆六月初八，孫鏘鳴在瑞安東門隆山上的隆山寺內大擺筵席，款待各地地主豪紳，並倡議建立浙南團練總局，各鄉設分局，分頭整頓和擴充團練。規定凡加入團練的義勇，每人發給白布一塊，上面印有“安勝義團”字樣，作為號衣，人稱“白布會”。
此後，在浙南各地，白布會與金錢會針鋒相對，形同水火，雙方展開了一場你死我活的爭鬥。孫詒谷更是不遺餘力地替白布會衝鋒陷陣，成為孫鏘鳴手下最為得力的幹將。
金錢會恨透了孫氏叔侄，同年八月二十日，趙起派潘英率領一千多名弟兄，向瑞安潘岱孫家大院發起進攻。孫鏘鳴、孫詒谷料定金錢會可能會有這一手，事先已在祖屋前修築了一座“安義堡”，由孫詒谷率團勇日夜巡邏防守。
這一日，除孫鏘鳴不在潘岱外，孫詒谷與爺爺孫魯臣、父親孫衣言均在。得知金錢會來襲訊息，孫詒谷忙領團勇鳴鑼報警，並召令附近團勇、村民前來救助。因金錢會人多勢眾，結果應者寥寥。金錢會人馬步步進逼，孫詒谷情急之下忙讓團勇施放火炮，但慌亂之中未能擊中目標。在金錢會義軍強攻之下，眼見“安義堡”難以守住，孫詒谷只得丟下祖屋裡的一切，保護一家人避逃到瑞安城裡去了。
“安義堡”被攻占後，金錢會義軍放了一把火，將孫家大院燒了個精光，可憐孫家幾代人苦心經營起來的家業，全被沖天大火所吞噬。從此，孫詒谷與金錢會結下了深仇。
夜縋危城搬救兵
金錢會火燒“安義堡”後，又揚言要攻打瑞安縣城。孫魯臣驚惶未定，堅持要離開瑞安暫避風頭。孫詒谷只得隨爺爺、父親及合家老少避難到了永嘉鄉下。孫詒谷在永嘉終日鬱鬱不樂、恨恨連聲，發誓不滅金錢會死不罷休。未居數日，便不顧父親反對，攜妻女返歸瑞安了。
十月廿五日，金錢會果然調集大批人馬，向瑞安城發動了進攻，一連數日，瑞安城關硝煙瀰漫，炮聲隆隆，金錢會的攻勢越來越猛。眼看瑞安城岌岌可危，破在旦夕，孫詒谷心急如焚，決心不惜一切代價，拚死也要守住危城。他與城內的官僚豪紳一道，在縣庫內設立白布會團練總局，又在四處城門設立子局，大街小巷設小局逐段分防。“壯丁司槍炮、持刀叉守城”，其餘男丁不分老幼都要上陣，“老者送茶飯，幼者鳴鑼鼓，巡城防督不分晝夜”。就這樣苦苦支撐到十一月初三，還不見溫州那邊官府派救兵來。
孫詒谷覺得形勢危急，再也不能等下去了，一旦城破，玉石俱焚，便自告奮勇向團練總局表示，自己願冒險出城親往溫州搬請救兵。當下眾豪紳推選孫詒谷還有曾燕卿、劉祝封3人為代表，讓其穿上破舊衣裳，化裝成窮人模樣，然後趁著月黑風高、天色未明之際，各人用繩子綁著身子，沿著城牆縋到城外。3人晝伏夜行，70里路整整走了3天，好不容易才到了溫州府城。
孫詒谷首先找到瑞安被圍前已到這裡的孫鏘鳴，然後，由叔侄倆牽頭糾集在溫的瑞籍地主豪紳，一齊前往道、府衙門去哭訴請願，非要官府立即發兵不可。
此舉終於引起官府重視。十一月初六，閩浙總督慶瑞下令調集大批官兵和地方團練，殺氣騰騰地撲向瑞安城外的金錢會義軍。
全力圍剿金錢會
見官兵已全線出動，孫詒谷大喜過望。他親率自己招募的200多名台州義勇，又糾集瑞安城外九里、薛里等地的白布會團勇，為福建記名道張啟煊的官兵開路打頭陣。
趙起、蔡華所率圍城義軍抵擋不住官兵，只得且戰且退到了飛雲江南岸。蔡華率所部退守嶼頭。張啟煊的官兵在孫詒谷等白布會團勇的配合下，殺死了數以千名的金錢會義軍，終於解了瑞安之圍，然後又將兵鋒指向了嶼頭。由於義軍寡不敵眾，嶼頭被攻陷。
攻占嶼頭後，孫詒谷志得意滿，又把目標對準了金錢會的另一據點――金谷山。十二月十七日，他與吳一勤、孫松濤等率團勇進抵碧山，準備配合官兵從碧山那邊進攻金谷山。碧山當地民眾一邊假意設宴招待孫詒谷等人，一邊派人飛報金谷山金錢會首領潘英。孫詒谷與手下一班團勇正吃得高興，突然殺進來大批金錢會義軍，孫詒谷大驚，用洋槍擊斃前頭截阻者，奪路而逃，一路狂奔至飛雲江邊，不想跌入泥坑之中，後面8個團勇急忙將他拉起。正在萬分危急之際，幸虧張啟煊的兵船及時趕到，向金錢會義軍連放幾炮，將其驅散，才把孫詒谷救了下來。
孫詒谷與官兵匯合後，向金谷山發起猛攻，潘英憑險死守，最後力盡被俘，金谷山被攻陷。孫詒谷在圍剿金錢會的戰事中不避生死，立下大功，深得張啟煊賞識，被特許留在他的身邊繼續效力。
廣濟寺前命歸天
同治一年（1862）二月，太平軍自處州（今麗水）入據青田，意欲進攻溫州、瑞安。張啟煊命孫詒谷駐守白沙嶺予以阻擊。二月十六日，太平軍越過白沙嶺。此時，張啟煊所率官兵主力尚在平陽。孫詒谷連夜召集團練義勇，商議對付太平軍事宜。第二天，正巧有新招募的湖石團勇趕到。孫詒谷大喜，就率領他們一起出征。在桃溪遭遇太平軍，孫詒谷奮力將其殺退。有人建議吃過飯後再去追擊太平軍。但孫詒谷年少氣盛，根本不聽，親率1000多名團勇準備抄小路搶先占據大嶺，阻擊太平軍。誰知太平軍早已占領大嶺兩側高峰。孫詒谷想讓團勇先行後退，誘太平軍下山再廝殺。不料眾團勇心虛，一退而不可止。這時，山上太平軍似潮水般地湧來，喊殺聲驚天動地。孫詒谷見大勢不妙，奪路而逃，身邊只剩一名叫黃勤的隨從。結果，孫詒谷身受重創，死在廣濟寺前，黃勤亦死。
孫詒谷死時年僅25歲，死後葬於城郊周湖。太平軍被平後，朝廷降旨恤詒谷為雲騎尉世職，閏八月入祀文廟忠義祠，並被收入《浙江忠義錄》。孫衣言在《亡兒詒谷殯志》中記道：“兒在兵間，常與士卒同寢食，士卒甚愛之；然喜輕敵，見賊即嬉笑。予居山中時，兒以捷書聞，予輒戒之曰：‘汝始從事戰陣而易之，兵家之忌也。’破祗陀之明日，張公與兒約，進兵以辰，而兒遲以行，敗於碧山。予聞致為書戒之曰：‘汝果不用我言！然由此於兵事當有進，此汝之福也。’又為貽二弟及張公曰：‘此兒膽氣可為異日用，然必無使遠離大軍！而兒竟以輕敵死……”此正所謂知子莫如其父也！
