早在1923年,A.Smekal等人在理論上預言:光通過介質時,由於它們之間的相互作用,可以觀測到光頻率發生變化,相位也發生無規律的變化。1928年,印度物理學家拉曼(C.V.Raman)在研究液體苯的散射時,從實驗上發現了這種散射光,由於是拉曼發現的這個現象,因此稱為拉曼散射。不久,G.S.Landsberg和L.I.Mandelestam在石英中觀察到了散射光頻率變化的現象。後來布拉瑟克(E.Placzek)在拉曼理論上做了很多工作:他發現在散射光譜中激發線的兩側各存在一條譜線:低頻一端的曲線的頻率為ν0-Δν,稱之為斯托克斯線或紅伴線;高頻一端曲線的頻率為ν0+Δν,稱之為反斯托克斯線或紫伴線。激發線處的散射譜線則稱之為瑞利線。一種物質的拉曼線可以有若干對,每一對線(一條斯托克斯線和一條對應的反斯托克斯線)對應於物質的某兩個能級間的差值(振動、轉動或電子能級之間的差值)。從那時起,拉曼效應就被作為一個分析物質結構的有力工具。
相干反斯托克斯-拉曼散射-理論與特點
當入射光是一束足夠強的雷射時,斯托克斯譜線的強度開始比例於自身而增長,具有明顯的受激特性,這就是受激拉曼散射。受激拉曼散射是強雷射與物質相互作用所產生的受激聲子(光學支聲子)對入射光的散射,而自發拉曼散射是熱振動聲子對入射光的散射,其散射具有隨機性特點。受激拉曼散射過程中入射光子()主要被光學支聲子()所散射。對斯托克斯線的受激拉曼過程可簡述如下:最初一個入射於介質的相干光子與一個熱振動聲子碰撞,產生了一個斯托克斯光子(),同時增添一個光學支聲子,這個光學支聲子再與入射光子相碰撞,又增添一個光學支聲子,同時產生一個斯托克斯光子。這樣重複下去,形成一個雪崩過程。產生光學支聲子的過程,關鍵在於有足夠多的入射光子,由於光學支聲子所形成的聲波是相干的,入射光波也是相干的,所以拉曼散射後所形成的斯托克斯光子也是相干的,這就是一階斯托克斯散射的受激過程。反斯托克斯線則是入射於介質的相干光子與光學支聲子作用,產生一個反斯托克斯光子()。當斯托克斯光強到一定程度時,它自身還會作為泵浦光,發生更高階的拉曼散射。受激拉曼散射的本質就是入射光和斯托克斯光之間的相互耦合引起這兩個光波之間的有效能量轉移。受激拉曼散射滿足動量守恆和能量守恆:
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