自從脈衝雷射器問世以來, 雷射脈衝的峰值功率已經提高了十二個數量級。 在 60 年代, 自由振盪雷射器的功率先是被 Q 開關接著是被鎖模方法提高了好幾個數量級。10 年前, 一個桌面型(Table-T op)雷射系統可以提供 1 厘米光束直徑, 大約幾個 G W 功率的脈衝。而今同樣大小的系統可以輸出一千倍以上的功率, 如果把光束聚焦的話, 功率密度可達 10 W/cm2, 如此高的功率密度使它在雷射與物質相互作用,核聚變, 相對論電漿物理學, 相干 X-射線的發生,雷射加工以及其他很多領域裡開闢更多的套用。與此相應的是, 雷射脈衝的寬度已經降低了 6 個數量級。 從調 Q 脈衝的幾個納秒, 到鎖模脈衝的幾個飛秒, 如此短的脈衝在超快物理及化學過程的研究, 超高速通信方面的套用等領域正在發揮著不可替代的作用 。
當兩束或更多束具有不同波長的光場同時在光纖中傳輸時,它們將同光纖中的非線性效應發生相互作用. 這種入射波之間的耦合就是所謂的交叉相位調製( Cro ss Phase M odulation , XPM). 然而對於交叉相位調製的一個最主要的套用是利用交叉相位調製產生壓縮脈衝對. 儘管利用自相位調製( SelfPhase M odulation , SPM)引起的啁啾壓縮脈衝 , 但是這種技術不能用來壓縮低能量的脈衝 . 由於 XPM也能對光脈衝施加頻率啁啾, 因此能用來壓縮弱脈衝. SPM 技術與它不需要入射脈衝有較高的強度和能量 ,所以交叉相位調製對脈衝壓縮有重要意義 。
飛秒脈衝的產生
最早的飛秒脈衝雷射器是用碰撞鎖模方法在染料雷射器中產生的。這種雷射器利用有機染料的快速吸收和增益飽和來產生數十飛秒的雷射脈衝。 但是這種染料雷射器中, 染料需要噴射成薄膜狀, 需要循環, 還有毒性, 很難普及。 人們發現, 近年來出現的過渡元素摻雜的雷射晶體具有非常寬的螢光光譜, 能夠支持飛秒脈衝的產生, 為了充分利用這個頻寬來產生飛秒脈衝, 必須開發新的鎖模技術, 傳統鎖模方法例如有機染料慢飽和吸收器要求諧振腔的往復時間與上能級的壽命相比擬。 然而, 固體材料的數微秒長的上能級的壽命不能滿足這個條件, 因此不能在固體雷射器產生100-fs 以下的脈衝。 一個顯著的進展是在腔外增加一個人為的非線性反饋, 把一個相干的弱脈衝返回到主腔, 以此產生亞皮秒脈衝, 這種鎖模方法稱為附加脈衝鎖模( additive pulse mode locking , 簡稱 APM), 然而,真正的突破還是斯潘塞(Spence)等人的摻鈦藍寶石( T i : sapphire)鎖模雷射器的發明。 人們發現, 輕微的振動就可以使這種雷射器從連續振盪模式過渡到鎖模模式, 並不需要飽和吸收器或附加脈衝鎖模。 稱這種鎖模方式為自鎖模(self-mode-locking)。 進一步的研究發現, 自鎖模是一種與光強有關的脈衝選擇機制。 這種機制可能與增益介質的高次非線性效應, 即克爾(Kerr)效應有關。 於是, 自鎖模便被稱為克爾透鏡鎖模(Kerr lens mode-locking , 簡稱 KLM)。 除了脈衝選擇機制, 克爾非線性還給予脈衝很強的自相位調製。 這種調製來自於強度相關的增益介質的非線性折射率的變化, 自相位調製與腔內負群延色散結合在一起, 形成很強的脈衝窄化作用, 即孤子脈衝的形成, 然而, 分立的自相位調製與腔內負群延色散會使脈衝難以穩定, 於是克爾透鏡鎖模提供的自振幅調製起到穩定脈衝的作用 。
1991 年英國聖安德魯(St . Andrews)大學的斯潘塞(D. E . Spence) 等人把稜鏡對兒插入鈦寶石雷射器的諧振腔, 來補償色散, 因而獲得了 60-fs 的脈衝這件事,引發了一場飛秒脈衝的國際競賽, 看誰能把脈衝做得最短, 這場競賽的主要參加者除了聖安德魯大學, 還有華盛頓州立(Washington State)大學莫內恩(M . Murnane) 小組, 康乃爾( Cornell) 大學的外斯(F . Wise)小組,維也納工業(Wein Technical)大學的克勞斯(F . Krausz)小組, 倫敦大學帝國學院(Imperial College)的秦勒(J.Taylor)小組, 先是華盛頓州立大學作出 32fs( 1992), 17-fs(1993), 隨後康乃爾大學的 13-fs(1993), 接著又是華盛頓州立大學的 11-fs( 1994)。 隨著色散補償技術的發展, 人們對如何獲得極限超短脈衝有了越來越清楚的了解, 意識到用稜鏡對兒補償腔內色散已到極限, 即稜鏡對兒不可能完全補償三階色散 , 維也納工業大學的克勞斯研究小組開始考慮用稜鏡以外的色散元件來補償高階色散, 匈牙利固體物理研究所的采波奇(R.Szipocs)此時提出了以色散反射鏡補償色散的建議, 因為色散反射鏡的色散是可以根據腔內色散設計的, 雙方於 1995 年直接在鈦寶石 雷射器中作出了 8-fs 脈衝, 1997 年 , 後來居上的瑞士聯邦工業大學凱勒(U.Keller) 等採用色散鏡與稜鏡對兒相結合的方法得到6. 5-fs 脈衝, 現在製造一個幾十飛秒脈寬的固體雷射器已經不是件難事 。
利用克爾透鏡鎖模的超短脈衝固體雷射器雖然日趨成熟, 但是其弱點是鎖模的發生需要苛刻的諧振腔準直調整, 而且不能自己啟動, 需要用機械或聲光, 電光等方法啟動半導體可飽和吸收器反射鏡是利用半導體材料的帶間吸收的高速時間特性來啟動鎖模。 因為它可以直接生長在某些半導體材料做成的反射鏡上,所以可使器件與反射鏡成為一體, 它原來套用於半導體鎖模雷射器, 1992 年以後被套用於固體鎖模雷射器, 這種器件的使用使諧振腔的準直調整變得簡單易行, 鎖模自動啟動, 穩定異常, 這種器件的發明人和權威通常被認為 是貝爾實驗室的 諾克斯(W. H .Knox) 和瑞士聯邦工業大學的凱勒教授(U . Keller)等人, 現在, 這種器件已經幾乎可以用來啟動所有固體短脈衝雷射器, 無論是皮秒還是飛秒 。
除了鈦寶石鎖模脈衝雷射器, 人們還開發了許多新的 固 體激 光 材料, 如 Cr:LiSAF, Cr : LiSGaF, Cr:forsterite, Cr: YAG 等, 波長從 850 到 1570nm 。 這些材料都有很寬的發射光譜, 因此都有潛力做成飛秒脈衝雷射器, 目 前最短的 Cr: LiSAF 脈 沖是 14-fs, Cr:forsterite 是 20-fs, Cr: YAG 是 60-fs。 此外, 摻鉺(Erbium)和鐿(Ytterbium)光纖雷射器以及半導體雷射器也加入到飛秒脈衝家族中, 各種商品化超短脈衝雷射器也令人目不暇接 。
飛秒脈衝的放大
與超短脈衝雷射器平行發展的是超短脈衝放大器,與納秒和皮秒脈衝的放大不同, 為了防止損壞放大器以及防止非線性效應, 飛秒脈衝的放大要採用所謂掣波〔注〕脈 沖放大技術(chirped pulse amplification, 縮寫為CPA), 這種技術首先把脈衝展寬至幾百皮秒, 再放大, 最後壓縮到原來的脈寬, 展寬和壓縮是讓脈衝通過一個波長相關的色散延遲線實現的, 而壓縮則是用相反的色散延遲線, 這兩個色散延遲線通常是由光柵對和光柵望遠鏡系統組成。 放大器常用的是再生放大器(regenerative amplifier, 簡稱 regen), 或多次往 複式放大器( multiple pass amplifier)。 在再生放大器中, 腔內的普克爾盒開關把展寬的種子脈衝注入腔內; 當這個脈衝在腔內經過多次往復放大而吸收了增益介質內儲存的絕大部分能量, 使自己的能量達到最大值後, 被普克爾盒開關逐出腔外, 這种放大器的能量放大倍數可達 6 個數量級。掣波脈衝放大技術最早被用於雷達, 後被用到染料鎖模雷射器的放大, 只是在光學脈衝展寬器( Stretcher)出現以後, 飛秒脈衝掣波放大技術才得到充分的發展, 國際上公認的飛秒脈衝掣波放大技術權威是密西根大學的牟洛教授( G. Mourou), 早在 1985 年他就與斯錐克蘭(D. Strickland), 比索( M . Pessot) 和巴竇(P. Bado)等人開發出運用光纖展寬器的再生放大器, 阿根廷人馬丁內茲(O. E. Martinez)提出了光柵對望遠鏡紅外壓縮器的原理之後, 當時在羅徹斯特大學的牟洛等人馬上意識到這種壓縮器可作為短波長域的展寬器, 以此奠定了掣波脈衝放大技術的基礎。 隨後的幾年恰逢固體飛秒脈衝振盪器發展的高峰, 掣波脈衝放大技術也因此得到了飛速發展。 實際上, 放大後脈衝的再壓縮並不是一個件容易的事, 而關鍵技術是展寬器中望遠鏡象差( aberration)造成的色散的補償, 所以以後的掣波脈衝放大技術的發展都集中在如何設計展寬器上, 代表性的有當時在史丹福大學( Stanford)巴蒂( C. J. Barty)的增強象差展寬器( quintic phase limited , 號稱可補償到 4 階色散), 和法國國家光學理論與套用實驗室的薩蘭( F. Salin)的無象差( aberration-free)展寬器。 巴蒂等人用增強象差展寬器加上他們對再生放大器的改善, 獲得了 18-fs 的放大脈衝。 現在, 掣波脈衝放大技術已日趨成熟, 能量為 1-mJ左右, 脈寬為 25 ～ 100-fs 的 CPA 放大器已有出售 。
鑒於放大器極限頻寬的限制, 不可能得到更短的脈衝, 最近人們把目光轉回到腔外壓縮。 1997 年荷蘭格羅寧根( Gro ningen)大學的魏斯瑪( Weirsma)的小組把腔倒空的飛秒脈衝射入光纖, 獲得了超寬頻光譜, 然後壓縮成 5-fs 的脈衝。 同年, 義大利米蘭工業大學( Poly technic Milano)的西維特利( De Silv etri)等人展寬光譜的方法是空心光波導, 裡面充入惰性氣體( A r 或K r), 再用稜鏡對兒和色散鏡壓縮, 最後得到的脈衝是4. 5-fs, 這兩項成果打破了保持了 10 年之久腔外壓縮 6-fs 的記錄 。
飛秒脈衝的波長變換
飛秒脈衝本身含有很寬的光譜, 如果所需的脈寬不太窄, 脈衝的中心波長可以在一定範圍內調節, 比如鈦寶石的波長可在 700 ～ 900nm 範圍內調節。 其他固體材料如 Cr: LiSAF, Cr : forsterite, Cr: YAG 則覆蓋了850 ～ 1570nm 的範圍。 在此範圍之外波長的飛秒脈衝目前仍需用波長轉換的方法獲得, 比如倍頻, 差頻, 和頻, 參量放大等.與一般短脈衝波長變換技術不同之處在於, 飛秒脈衝對非線性晶體的色散比較敏感, 色散對波長變換的作用一是展寬脈衝, 二是降低效率。 因此在這些非線性過程中特別要考慮色散的補償 。
另一個簡單的波長變換方法是白光( w hite light)產生, 又稱超連續波( super-continuum)發生, 只需將光束聚焦到某些介質中, 如水, 玻璃, 石英, 藍寶石等, 由於自相位調製( self-phase modulatio n)的作用, 出射光則近似為白光, 含有很寬的譜線, 把需要的波長過濾出來即可得到該波長的飛秒脈衝, 把白光作為種子脈衝送入參量放大器, 即 O PA, 可獲得頻率可調諧的較高能量的飛秒脈衝 。
極短波長的飛秒脈衝發生也是令人感興趣的課題, 如高次諧波的發生和 X -射線發生, X -射線發生的原理 除了高度電離 之外還可以 是康普頓散 射( Co mpton scattering), 即光子與電子束的相互作用,與極短波長相反, 利用光學整流等方法濾掉光學頻率,飛秒脈衝還可以產生波長在幾十微米範圍的遠紅外輻射, 或稱太赫茲輻射( T era-Hertz radiation) 。
飛秒脈衝的測量
飛秒脈衝一般是用自相關法特別是條紋分辨自相關法來測量的, 這種方法甚至可以測到 10-fs 以下的脈衝。 但是這種方法不能測量脈衝電場的位相, 新近發展起來的專用於飛秒測量的技術是凱恩( S . Kane)和椎必諾( R. T rebino) 提出的所謂頻率分辨光開關( frequency resolved optical gating, 縮寫為 F ROG)法, 用其測量脈衝位相, 其實質是將單脈衝( single-shot)三階自相關圖形經過光譜儀分光後, 得到一個時間延遲 -光譜兩維圖形。 再運用複雜的算法算出含有位相因子的脈衝的相關圖形來擬合與再現測得的脈衝相關兩維圖形, 這樣可以得出脈衝的位相對於時間延遲以及位相對於光譜兩種曲線, 對於分析脈衝的掣波很有幫助 。
飛秒脈衝的套用
飛秒脈衝的直接用途就是時間分辨光譜學。 用飛秒脈衝來觀測物理, 化學和生物等超快過程, 飛秒脈衝可作共焦顯微鏡的光源, 來作生物樣品的三維圖象。用飛秒脈衝作光源的光學相干斷層掃描( optical co herence tomog raphy, 簡稱 OCT)可觀察活體細胞的三維圖象, 此時並不是利用飛秒脈衝的時間特性, 而是利用飛秒光源的寬譜線, 來產生類似白光的干涉, 利用飛秒脈衝在半導體中激發的聲子的反射可用來實時測量半導體薄膜的厚度, 以監測半導體薄膜的生長, 用飛秒脈衝來作微型加工, 打出的孔光滑而沒有毛刺, 因為飛秒脈衝不是靠熱效應先熔化再蒸發, 而是靠強場直接蒸發材料, 飛秒脈衝用作光通信的光源, 可把現有的通信速度提高几百倍, 高能量的飛秒脈衝雷射與電漿相互作用可產生高次諧波及 X-射線, 並有可能用於受控核聚變, 人們還嘗試用飛秒脈衝產生的兆兆赫茲輻射, 來檢測積體電路的包裝質量, 甚至肉類製品的脂肪含量 。 總之 , 飛秒脈衝的套用很多, 問題是, 什麼是最有價值的套用? 這裡有兩種可能的情形:
①在某些套用中 , 飛秒脈衝有其絕對的套用價值,即沒有飛秒脈衝就不行, 例如飛秒脈衝光譜學, 超高速光通信等 ;
②另一方面, 飛秒脈衝有其相對套用價值, 即用飛秒脈衝可能做得更好, 例如比現存的技術, 核磁共振, X-射線, 雷達, 電子加速器等等, 更簡便易行, 能源消耗更少, 更小型化 。
我國飛秒脈衝研究的現狀和發展
我國很重視發展飛秒脈衝技術, 在西安光學精密機械研究所和中山大學分別設立了國家重點瞬態過程實驗室和超快光譜實驗室, 實施 863 計畫, 跟蹤國際飛秒技術的發展。 北京物理所, 長春物理所, 天津大學,北京工業大學等單位也有飛秒光譜和飛秒脈衝雷射器的研究, 西安光學精密機械研究所曾作出過 15-fs 的鈦寶石鎖模脈衝, 上海光學精密機械研究所作出過 45-fs放大壓縮後的脈衝, 上海光學精密機械研究所在鈦寶石雷射材料和其他固體雷射材料方面有獨特的貢獻。但是總的來說, 我國的飛秒脈衝雷射器的研究仍處在實驗室階段, 離實用化還有很大差距, 套用方面也沒有真正開展起來, 這顯然與我國整體工業基礎和科研水平有關, 飛秒脈衝雷射器本身很容易製造, 但是它的泵浦源很昂貴, 而且要靠進口, 只有少數大研究所和大學可以購買, 這就大大限制了飛秒雷射脈衝在我國的發展和套用, 在目前國家財力條件下, 我國的飛秒脈衝技術的研究還只能處於跟蹤國際發展趨勢的階段, 當然,也不排除在某個領域有領先或突破的可能, 舉例業說,奧地利這樣的小國可能不會大量需要飛秒脈衝雷射器, 但是維也納工業大學開發的亞-10fs 脈衝雷射器卻大量賣到別的國家, 我國的雷射器市場有限, 但是福建物質結構所發明的雷射頻率變換用的 BBO 、LBO 等晶體在國際上聲譽鵲起, 市場上暢銷, 這說明, 我們的飛秒脈衝研究不應局限於國內目前的套用水平, 而停留在跟蹤國際發展趨勢的階段, 只要有獨創的技術, 照樣可以參與國際競爭 。
