介紹
在核反應堆中輻照鑽產生的鑽一 60 ,是一種半衰期為5.26 年的強γ輻射源。 它套用於輻射治療、醫藥製劑、 器械殺菌以及為大型金屬工件的質量控制進行γ射線照相。
放射性鈷是壓水堆核電站的主要液態放射性流出物.其中Co因其半衰期較長(5.27a)、γ射線能量高(平均1.25MeV)而更具有環境毒理學意義.本研究探索了Co進入土壤後在菜豆-土壤系統中的遷移、分配動態過程,以為評價放射性鈷對生態環境可能產生的影響提供參考。
吸收與積累
材料與方法
供試材料
試驗用土壤采自農場 .經風乾後,於Υ20cm×20cm的陶瓷盆缽中裝入5.0kg.裝土前,每盆拌入2g(NH4)2SO4和KHPO4,盆缽分成7組,每組2隻重複。試驗用Co製劑是CoCl2水液,其比活度為3.25×10Bq/ml(1996-10-29).1.2Co的引入每盆種植生長基本均一的菜豆苗2株.於始花期一次性引入CoCl2水液.方法是:將前述60CoCl2水液1.00ml用水稀釋成100ml後均勻澆灌於盆土表面,再各用100ml水清洗容器4次,也灌澆於盆土表面.試驗在網室中進行.
樣品採集與Co活度測定
採樣時間分別於Co引入後1、3、5、8、11、15和20天進行.每次取1組.方法是,先用半筒式不鏽鋼取土器沿盆缽徑向取分布均勻的3個土柱,再將土柱約每2cm橫向均等分割,計7段.然後將菜豆植株連根拔起,清水洗淨豆根,分根、莖葉和豆莢(可食時採取),各經稱重、剪碎後於大約550℃馬弗爐中灰化8h;土樣經烘乾、研碎後過篩(粒經<0.6mm);各測樣均取適量於FJ-2003A型計數器上作Co活度測定.探測效率(標稱值)為53.1%,測定的相對標準差約5%.
分析與討論
Co在菜豆植株中的分配動態
60Co進入表土後,在系統內因吸附、固定和螯合而導致它在系統各部分中含量發生變化,其測定結果如表1所示.其整株(鮮樣)中Co比活度(單位為Bq/g)系按各部位中的活度及質量加權折算而得.由表1可見,進入土壤表面的Co隨土壤溶液向下遷移,被根細胞吸收後在根部積累,然後向地上部輸運,在菜豆各部位進行分配.對可菜食鮮豆莢的測定表明,其中Co比活度為0.94Bq/g左右.可見,菜豆植株各部位中Co比活度的大小順序是:C根>C莖葉>C鮮豆莢.比如,根部Co比活度最大值為43.5Bq/g,最小也有29.7Bq/g,莖葉中最大比活度為3.0Bq/g,最小僅為1.4Bq/g,而鮮豆莢不過1Bq/g.所以,菜豆植株所吸收的Co主要集中在根部,這和前人的試驗結果是一致的.
表160Co在菜豆植株中的分配動態*
| 時間/天 | 豆根 | 莖葉 | 整株 | ||||||||
| 鮮重/g | 比活度C/(Bq·g1) | 鮮重/g | 比活度C/(Bq·g1) | 鮮重/g | 比活度C/(Bq·g1) | ||||||
| 1 | 7.95 | 31.9 | 89.77 | 3.0 | 97.72 | 5.4 | |||||
| 3 | 8.17 | 45.0 | 109.82 | 2.6 | 117.99 | 5.5 | |||||
| 5 | 8.84 | 45.3 | 119.47 | 2.4 | 128.31 | 5.3 | |||||
| 8 | 9.10 | 44.9 | 131.12 | 1.9 | 140.22 | 4.7 | |||||
| 11 | 11.13 | 36.1 | 144.37 | 1.8 | 155.50 | 4.3 | |||||
| 15 | 10.78 | 31.0 | 171.32 | 1.6 | 203.69** | 3.1 | |||||
| 20 | 11.66 | 29.7 | 194.57 | 1.4 | 249.17** | 2.6 | |||||
*未列入可菜食鮮豆莢測量值;**包括可菜食鮮豆莢測量值
Co在土壤中的垂直分布動態
60Co在土壤(乾土)中的比活度隨土壤深度及時間的動態變化如表2所示.
| 表2 60Co在土壤中的比活度與土壤深度及時間的相關性 | Bq/g | ||||||||||||
| 時間/天 | 距土壤表面的距離/cm | ||||||||||||
| 0～2 | 2～4 | 4～6 | 6～8 | 8～10 | 10～ 12 | 12～14 | |||||||
| 1 | 206.9 | 72.9 | 34.2 | 5.0 | 2.7 | 1.1 | 0.9 | ||||||
| 3 | 189.9 | 81.3 | 29.9 | 11.7 | 3.5 | 1.1 | 1.1 | ||||||
| 5 | 179.5 | 68.3 | 47.4 | 14.9 | 4.2 | 1.1 | 1.9 | ||||||
| 8 | 158.4 | 58.8 | 49.1 | 24.5 | 4.9 | 3.5 | 4.8 | ||||||
| 11 | 116.1 | 74.6 | 56.4 | 27.3 | 21.3 | 0.2 | 2.8 | ||||||
| 15 | 112.3 | 68.5 | 71.1 | 24.5 | 15.2 | 0.5 | 1.6 | ||||||
表2表明:(1)對同一層段(2cm)不同處理的土壤,隨著時間的延長,表層4cmCo的比活度基本上逐漸降低,4cm以下大體上呈增高趨勢.這主要是由於淋溶作用,Co由表層向下
遷移,時間長,遷移得多,同時由於盆缽底部的阻留,致使最底層段Co的比活度往往高於上一層段.(2)由於土壤的強吸附作用,對同一處理的土壤,Co由表層向底層迅速降低,有90%以上的Co集中於表層6cm.回歸分析表明,不同處理土壤(乾土)中Co的比活度C與距表層深度x間呈單項指數負相關:C=Te
T(Bq/g)、β(cm)值與時間的相關性列於表3,由各β值求得在本研究條件下Co在土壤中的半殘留深度約為2cm.
| 表3 Co在土壤中的垂直分布模式 | ||||||||
| 時間/天 | 1 | 3 | 5 | 8 | 11 | 15 | 20 | |
| T | 284.3 | 297.7 | 279.8 | 188.4 | 299.6 | 205.7 | 237.1 | |
| U | 0.425 | 0.467 | 0.425 | 0.330 | 0.421 | 0.433 | 0.369 | |
Co在菜豆-土壤系統中的遷移模型
菜豆對土壤中Co的吸收、積累與時間的定量關係可通過示蹤動力學分室模型原理得到.試驗系統由菜豆和土壤構成,即可將系統視為二分室系統;而由於試驗繫於室外網室中進行,降雨和澆灌造成Co淋溶損失,故系統是開放的(圖1).圖中q1、m1、C1分別表示土壤中Co的量(Bq)、土壤質量(g)及土壤(乾土)中Co的比活度(Bq/g),q2、m2、C2則表示菜豆植株相應的量;k12、k21分別表示Co由土壤向菜豆及菜豆向土壤的遷移速率,它表示單位時間內Co遷移量的相對份額(/天),k1表示Co向系統外遷移(淋失)的速率.一般將k12、k21和k1視為常數.
套用
放射性鈷在模擬水稻田中的遷移模型
介紹
由於核電站反應堆中子的作用,反應堆中結構材料鐵(59Fe)、鎳(58Ni)分別生成了放射性60Co、58Co,但60Co具有更為重要的毒理學意義。本研究採取模擬污染物的核素示蹤技術研究了60Co進入田水後,在田水-土壤-水稻中的遷移和積累動態,以為評價其對環境可能產生的影響提供依據。
材料與方法
1.160Co的轉化與配製
所用示蹤劑60Co為鋁殼包裝的1mm×2mm的鈷粒(點源),由中國原子能研究院提供,出廠時(1996-10-29)比活度為3.19×10Bq/mg。使用前轉化為CoCl2。方法是,加入適量稀鹽酸,於～80℃水浴中加熱,待其緩慢溶解後轉移至100ml容量瓶中,用水定容;使用時稀釋成比活度為3.25×105Bq/ml的工作母液。
1.2試驗方法
採用25×25cm塑膠盆缽。內裝事先拌入基肥2.7g(NH4)2SO4、32gKH2PO4風乾的杭州華家池小粉土8.0kg,其理化參數請見文獻[1]。灌水(表面水約1500ml)。每盆種植水稻(品種:加育293)3叢,每叢5株。於插秧後1、3、6、11、20、29、38、47、56、65和74d,一次性由表水引入等量的60CoCl2水液(3.25×10Bq),各3隻重複。最後一次引入距收穫1d。於是60Co引入時間距收穫天數相應為74、65、56、47、38、29、20、11、6、3和1d。於水稻成熟時一次性收穫、取樣。取樣次序是,取田表水適量;收割水稻地上部,分草、稻穀;用半筒式取土器,每盆取3隻土柱,然後約每3cm縱向分割,計7段;最後取出稻根,用水洗淨。稻穀烘乾後脫殼分穀殼和糙米。
經過上述初步處理後,田表水採用揮發法,土壤採用乾粉法,水稻各部位採用灰化法(在馬弗爐中於～800℃灰化8h),分別測定各樣品中60Co活度。所有測樣均3隻重複。測定的相對標準差不大於10%。
結果與分析
60Co在水-土壤-水稻系統各組分中的消長動態
60Co進入田表水後,便被土壤強烈吸附[2],水稻植株主要通過根部從土壤中吸收60Co,然後運轉至地上部。60Co在系統各組分中濃度的動態變化如表1所示。土壤中60Co濃度系指整盆土壤的平均濃度。時間表示60Co引入距收穫的天數(下同)。
表1模擬水稻田各組分中Co濃度的動態變化
| 時間Time(d) | 1 | 3 | 6 | 11 | 20 | 29 | 38 | 47 | 56 | 65 | 74 | |||||||||||
| 田表水Water (Bq/g) | 1.49 | 1.02 | 1.06 | 1.25 | 0.35 | 0.23 | 0.34 | 0.31 | 0.17 | 0.26 | 0.16 | |||||||||||
| 土壤Soil (Bq/gdrysample) | 44.6 | 29.7 | 44.0 | 32.9 | 33.4 | 53.6 | 37.7 | 32.1 | 19.4 | 20.4 | 16.5 | |||||||||||
| 水稻植株Rice (Bq/gdrysample) | 55.4 | 39.0 | 54.1 | 48.0 | 113.1 | 193.3 | 179.5 | 291.1 | 261.6 | 510.1 | 490.3 | |||||||||||
測定結果表明,60Co在系統各組分的濃度大小順序是:水稻植株(乾樣)>土壤(乾土)>田表水。但由於土壤質量(8.0kg/盆)遠大於水稻植株(～100g/盆乾樣),故進入水稻田中的60Co主要滯留於土壤;而就水稻各部位而言,60Co濃度大小為:根>稻草>稻殼>糙米(表2)。由於作物主要通過根部從土壤中吸收60Co,因此一般是地下部60Co濃度遠大於地上部[3],本研究結果與此一致。其次,相對於水稻的其它部位,糙米中Co的濃度較低,但在t<11d食用才是安全的,t>11d,則需經歷一定的安全等待期才可食用。
表2水稻各部位中60Co濃度(Bq/g乾樣)的動態變化
| 時間 Time(d) | 1 | 3 | 6 | 11 | 20 | 29 | 38 | 47 | 56 | 65 | 74 | |||||||||||
| 稻根Root | 387.0 | 515.2 | 658.7 | 540.6 | 750.9 | 1154.6 | 923.7 | 1659.9 | 1853.0 | 2904. 2 | 2874. 8 | |||||||||||
| 稻草Straw | 64.4 | 30.4 | 52.9 | 51.5 | 169.4 | 280.8 | 252.9 | 456.6 | 374.0 | 722.6 | 677.1 | |||||||||||
| 稻殼Husk | 1.16 | 0.64 | 0.25 | 0.36 | 0.79 | 1.16 | 0.85 | 1.69 | 3.47 | 2.77 | 3.39 | |||||||||||
| 糙米Brownrice | 0.03 | 0.08 | 0.10 | 0.10 | 0.50 | 0.60 | 0.51 | 1.19 | 2.12 | 1.72 | 1.62 | |||||||||||
其次,隨著距收穫時間的延長,田表水中Co濃度急速地下降;土壤中的Co濃度也基本上呈下降趨勢。這是由於60Co在土壤中較易被吸附、固定或螯合。被吸附的60Co由交換態和非交換態組成,由於土壤處於淹水狀態,加之土壤呈酸性(pH6.0),故除了水溶性鈷之外,交換態鈷及有機螯合物可能發生浸提和溶解作用,使得鈷有向下垂直遷移的趨向,也使得水稻根部能不斷地從土壤中吸收鈷而運轉至其它部位。實際上,本研究Co系由田水引入,若是因某種因素(比如核事故)Co進入土壤,則它在水稻各部位中的積累要低得多。就是說進入水體的60Co的潛在危害要比滯留於土壤中的危害大得多。這裡應說明,由於試驗是在露天下進行的,因雨水等關係,致田表水常有溢出,而致60Co在系統中有所損失,這也是隨時間延長,土壤中Co的平均濃度下降的又一原因。
Co在土壤中的垂直分布
各處理的土壤中Co濃度(Bq/g乾土)探深度分布的測定結果列於表3。
| 表3 60Co在土壤中的垂直分布及其與時間相關性 | ||||||||||||||
| 時間 Time(d) | 深度Depth(cm) | |||||||||||||
| 0～3 | 3～6 | 6～9 | 9～12 | 12～15 | 15～18 | 18～21 | ||||||||
| 1 | 256.4 | 36.8 | 7.3 | 2.2 | 2.1 | 1.0 | 6.7 | |||||||
| 3 | 152.6 | 40.5 | 5.0 | 1.7 | 1.8 | 2.9 | 3.1 | |||||||
| 6 | 262.4 | 29.9 | 5.4 | 5.1 | 1.0 | 1.6 | 2.5 | |||||||
| 11 | 200.0 | 19.2 | 4.9 | 2.0 | 0.7 | 1.2 | 2.4 | |||||||
| 20 | 180.5 | 27.3 | 10.5 | 7.7 | 3.1 | 1.1 | 3.6 | |||||||
| 29 | 312.6 | 28.2 | 8.1 | 5.7 | 3.7 | 5.4 | 11.2 | |||||||
| 38 | 211.0 | 27.1 | 9.4 | 4.7 | 2.6 | 5.9 | 3.1 | |||||||
| 47 | 173.3 | 15.5 | 8.7 | 4.2 | 6.4 | 11.7 | 5.2 | |||||||
| 56 | 97.8 | 15.2 | 8.6 | 5.6 | 2.7 | 2.0 | 3.8 | |||||||
| 65 | 76.6 | 17.3 | 13.2 | 24.4 | 2.8 | 3.0 | 5.6 | |||||||
| 74 | 89.1 | 11.6 | 6.4 | 3.6 | 2.0 | 1.5 | 1.3 | |||||||
由表3可見,對同一處理,土壤中Co的濃度隨深度急速地降低。回歸分析表明,土壤中Co濃度隨離表層深度x呈單項指數負相關,相關係數在-0.6952～-0.9302之間,它們在T=0.10～0.01水平上顯著。
應該指出,大多數處理的底層土壤中60Co濃度有升高的趨勢,這主要是由於在淹水條件下,上層土壤中的60Co不斷向下遷移、積累的緣故。
水稻對60Co的濃集作用
表1已經表明,相對於田表水和土壤,水稻植株對土壤中鈷的濃集作用與60Co引入距收穫時間成正相關,其濃集係數 Ks由1d的1.24至74d的29.72,與其相應的糙米對土壤中鈷的濃集係數則為7×10-4和0.1。至於對田表水中的Kw值,水稻植株由1d的37.2至74d的3064.4,糙米則相應為0.02和10.1;實際上,本試驗條件下,當t>20d後,糙米的Kw值皆大於1。
Co在水-土壤-水稻中的遷移模型
Co在水-土壤-水稻系統中遷移、輸運的動態過程可用封閉三分室模型原理描述。通常認為,示蹤劑(60Co)的遷移服從一級速率過程,當作一定簡化,便得各分室(如圖)中60Co量對時間的變化率相應為:
